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催化学报 ›› 2004, Vol. 25 ›› Issue (8): 624-632.

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CO为还原剂同时还原SO2和NO的SnO2-TiO2固溶体催化剂 Ⅲ. 催化剂的活性位和反应机理

刘赵穹,马骏,杨锡尧   

  1. 北京大学化学与分子工程学院, 北京 100871
  • 收稿日期:2004-08-25 出版日期:2004-08-25 发布日期:1988-01-30

  • Received:2004-08-25 Online:2004-08-25 Published:1988-01-30

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摘要： 采用显微红外光谱、漫反射红外光谱、瞬变应答反应以及催化剂活性测试等实验手段,对SnO2-TiO2催化剂上SO2+CO,NO+CO和SO2+NO+CO (SRSN)反应的机理及活性位进行了综合研究. 结果表明, SO2+CO和NO+CO反应按典型的Redox机理进行,催化剂的表面晶格氧[O]和氧阴离子空穴[□]([O]-[□])是Redox反应的活性位. 对于SO2+CO反应,其[O]-[□]位于SnO2-TiO2催化剂中邻近Sn离子和邻近Ti离子的位置,邻近Ti离子的[O]-[□]的活性比邻近Sn离子的[O]-[□]的活性高. NO+CO反应主要在邻近Sn离子的[O]-[□]中心上进行. 对于SRSN反应,其中的SO2+CO反应的机理及催化剂的活性位与单纯的SO2+CO反应相同,而其中的NO＋CO反应按两种机理进行: 一种和单纯的NO＋CO反应相同,即按一般的Redox机理进行,其活性位为邻近Sn离子的[O]-[□]中心; 另一种按SO2促Redox反应机理进行,其活性位为表面活性硫物种[SO]*.

关键词: 二氧化锡, 二氧化钛, 固溶体, 一氧化碳, 还原, 二氧化硫, 一氧化氮, 反应机理, 活性位