Co/ZrO2/SiO2催化剂上费-托合成反应动力学研究 Ⅰ. 反应途径分析

催化学报 ›› 2005, Vol. 26 ›› Issue (7): 614-620.

Co/ZrO2/SiO2催化剂上费-托合成反应动力学研究 Ⅰ. 反应途径分析

常杰1,2,滕波涛1,2,白亮1,张荣乐1,陈建刚1,徐元源1,相宏伟1,李永旺1,孙予罕1

1 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室, 山西太原 030001; 2 中国科学院研究生院, 北京 100039

收稿日期:2005-07-25 出版日期:2005-07-25 发布日期:1986-03-25

Received:2005-07-25 Online:2005-07-25 Published:1986-03-25

摘要/Abstract

摘要： 采用单位键指标-二次指数势(UBI-QEP)方法对模型催化剂Co(0001)晶面进行了费-托(F-T)合成反应的反应能学分析,发现以不含氧的CxHy,s 作为中间体的表面碳化物机理在能量上较为合理,而CH2,s 作为链增长单体的链增长方式是能量上最有利的F-T合成反应途径. 在Co/ZrO2/SiO2催化剂上的非稳态实验研究中发现,在F-T合成的操作温度范围内,H2O的生成是主要的表面O的移去方式; CO解离和表面碳物种Cs加氢可能是F-T合成中的重要速控步骤; 链增长过程是F-T合成反应中较快的基元反应步骤; 甲烷的生成具有多种不同活性的表面前驱体,导致生成的甲烷严重偏离经典的ASF分布规律. 结合F-T合成表面反应的研究结果,初步确定了F-T合成动力学研究中需要考虑的机理模型的范围是以CO解离和表面碳物种Cs加氢为速控步骤,以CH2,s 插入为链增长途径的表面碳化物机理. 该结果缩小了待选动力学模型的范围.

关键词: 钴基催化剂, 费-托合成, 反应动力学, 反应途径, 反应能学分析, 非稳态实验

常杰;滕波涛;白亮;张荣乐;陈建刚;徐元源;相宏伟;李永旺;孙予罕. Co/ZrO2/SiO2催化剂上费-托合成反应动力学研究 Ⅰ. 反应途径分析[J]. 催化学报, 2005, 26(7): 614-620.

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