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催化学报 ›› 2005, Vol. 26 ›› Issue (10): 917-922.

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Cu/NiO-MoO3/SiO2光催化CO2与CH3OH合成碳酸二甲酯的反应性能

孔令丽,钟顺和,柳荫   

  1. 天津大学化工学院, 天津 300072
  • 收稿日期:2005-10-25 出版日期:2005-10-25 发布日期:1985-10-26

  • Received:2005-10-25 Online:2005-10-25 Published:1985-10-26

摘要: 采用表面改性法制备了MoO3-SiO2复合氧化物,用等体积浸渍法制备了Cu/NiO-MoO3/SiO2光催化剂,并用XRD, Raman, IR, TPD-MS, UV-Vis DRS和光促表面反应研究了催化剂的结构、化学吸附性能、吸光性能和光促CO2与CH3OH合成碳酸二甲酯(DMC)的反应性能. 结果表明, Cu和NiO的引入提高了MoO3在SiO2表面的分散度,且Cu和NiO在MoO3-SiO2表面分散均匀; 在金属Cu位和Lewis酸位Mo6+(或Ni2+)的协同作用下, CO2在催化剂表面形成活性较高的的卧式吸附态, CH3OH在催化剂表面形成分子吸附态和解离吸附态; NiO与MoO3复合后部分形成了 Mo-O-Ni 键联,提高了对光的吸收强度; 金属Cu的负载扩展了材料在可见光范围的吸收; 与热表面催化相比,光催化反应在较低的温度下就能显著进行,并提高了CH3OH的转化率,在110 ℃常压和空速300 h-1的条件下,CH3OH转化率可达13.9%,DMC选择性可达90.1%.

关键词: 铜, 氧化镍, 氧化钼, 氧化硅, 负载型催化剂, 二氧化碳, 甲醇, 碳酸二甲酯, 光催化