柠檬酸络合法制备NiO-CeO2-TiO2复合氧化物及其在甲烷部分氧化反应中的应用

催化学报 ›› 2005, Vol. 26 ›› Issue (12): 1059-1066.

柠檬酸络合法制备NiO-CeO2-TiO2复合氧化物及其在甲烷部分氧化反应中的应用

张媛1,李增喜2,闻学兵1,刘源1

1 天津大学化工学院, 天津 300072; 2 中国科学院研究生院, 北京 100049

收稿日期:2005-12-25 出版日期:2005-12-25 发布日期:1985-06-26

Received:2005-12-25 Online:2005-12-25 Published:1985-06-26

摘要/Abstract

摘要： 采用柠檬酸络合法制备了NiO-CeO2-TiO2复合氧化物并将其用于甲烷部分氧化反应,考察了柠檬酸加入量、Ce/Ti原子比、焙烧温度和镍组分含量对催化剂活性的影响. 结果表明,NiO-CeO2-TiO2对甲烷部分氧化反应具有很高的活性和稳定性. 在原料气体积组成为20%CH4, 10%O2和70%N2, GHSV=55200 ml/(g·h), 反应温度在650～850 ℃范围内, 700 ℃焙烧的10%NiO-Ce0.50Ti0.50O2催化剂具有最高的CH4转化率和H2选择性, 750 ℃下经50 h连续测试后,其活性和选择性仍保持在较高水平. 催化剂的XRD和TPR表征结果说明NiO处于高分散状态; 在NiO-TiO2催化剂中, NiO与TiO2发生固相反应并以NiTiO3形式存在,而NiTiO3比与载体发生相互作用的表面NiO难还原; 加入CeO2可以形成Ce-Ti-O固溶体,对NiO和TiO2的固相反应有抑制作用,有利于提高催化剂的中低温反应活性,同时NiTiO3对甲烷部分氧化反应也具有催化活性.

关键词: 甲烷, 部分氧化, 柠檬酸, 氧化镍, 氧化铈, 氧化钛, 复合氧化物, 氢

张媛;李增喜;闻学兵;刘源. 柠檬酸络合法制备NiO-CeO2-TiO2复合氧化物及其在甲烷部分氧化反应中的应用[J]. 催化学报, 2005, 26(12): 1059-1066.

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