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催化学报 ›› 2006, Vol. 27 ›› Issue (1): 79-85.

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LiCl/SO2-4-ZrO2催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯

袁晓红,赵玉宝,金燕仙,翁维正,万惠霖   

  1. 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室, 厦门大学化学化工学院化学系, 福建厦门 361005
  • 收稿日期:2006-01-25 出版日期:2006-01-25 发布日期:1980-04-26

  • Received:2006-01-25 Online:2006-01-25 Published:1980-04-26

摘要: 用辅以回流处理的两步法制备硫酸化氧化锆(SO2-4-ZrO2), 再用浸渍法制备Li质量含量为0.5%~15%的LiCl/SO2-4-ZrO2催化剂. 650 ℃时,在Li含量为15%的催化剂上,获得了90.6%的乙烷转化率、85.9%的乙烯选择性和77.8%的乙烯收率,在24 h的实验考察中,乙烯的收率一直保持在71%以上. 采用X射线粉末衍射、低温N2吸附、程序升温脱附和X射线光电子能谱等对催化剂的体相结构、比表面积、表面酸碱性和表面元素组成等进行了表征. 结果表明, LiCl的添加使催化剂中四方相ZrO2的含量降低,比表面积减小,表面酸性减弱,乙烷氧化脱氢催化性能明显提高,但ZrO2的体相结构对其催化性能没有明显影响. 随着反应时间的延长, LiCl慢慢流失,催化剂的乙烯选择性逐渐下降. 与未经回流处理制得的硫酸化二氧化锆相比,采用回流处理后的ZrO2制得的SO2-4-ZrO2具有较大的比表面积,单位质量的样品可负载更多的LiCl, 有利于延缓催化剂活性因LiCl流失而下降.

关键词: 氯化锂, 硫酸化氧化锆, 负载型催化剂, 乙烷, 氧化脱氢, 乙烯