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催化学报

催化学报 ›› 2006, Vol. 27 ›› Issue (2): 115-118.

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电解银表面氧物种转化的原位拉曼光谱表征

任丽萍1,2,戴维林1,杨新丽1,曹勇1,谢在库2,范康年1   

  1. 1 复旦大学化学系, 上海市分子催化与功能材料重点实验室, 上海 200433; 2 中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院, 上海 201208
  • 收稿日期:2006-02-25 出版日期:2006-02-25 发布日期:1985-02-26

  • Received:2006-02-25 Online:2006-02-25 Published:1985-02-26

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摘要： 首次采用原位共焦显微激光拉曼光谱研究了经纯氧预处理后电解银表面吸附的不同氧物种在升温过程中相互转化的情况. 结果发现,当温度低于423 K时, Ag-O2物种缓慢转化为超氧物种 Ag［O-O］-; 温度升高至423 K时, Ag［O-O］-物种将随着时间的延长转化为 Ag-O(α) 物种; 继续升高温度, Ag-O(α) 物种首先转化为 Ag-O-O-Ag 物种,再进一步转化为电解银表面最稳定的 Ag-O(γ) 次表层氧物种并保持至973 K以上. 结合实际反应体系,低温下电解银表面吸附的氧物种主要是分子氧,在类似乙烯环氧化反应的条件下这些分子氧将转化成 Ag-O(α) 物种,而在类似甲醇选择氧化制甲醛的反应条件下又转化为在高温下较稳定的 Ag-O(γ) 物种,根据具体的转化细节推测了可能的机理.

关键词: 电解银, 氧物种, 原位拉曼光谱