催化学报

催化学报 ›› 2008, Vol. 29 ›› Issue (9): 857-865.

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以一氧化二氮或氧气为氧化剂的丙烯环氧化催化反应

王野,朱文明,张庆红   

  1. 厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室, 福建厦门 361005
  • 收稿日期:2008-09-25 出版日期:2008-09-25 发布日期:2012-07-19

Catalytic Epoxidation of Propylene Using Nitrous Oxide or Oxygen as Oxidant

WANG Ye*, ZHU Wenming, ZHANG Qinghong   

  1. State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Xiamen 361005, Fujian, China
  • Received:2008-09-25 Online:2008-09-25 Published:2012-07-19

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摘要： 丙烯环氧化制环氧丙烷是催化领域的最关键的挑战之一. 本文对作者等近年来开展的以一氧化二氮为氧化剂的铁催化体系和以氧气为氧化剂的铜催化体系的研究进展进行了综述. 在这两类催化体系中,碱金属离子(特别是K+)的修饰作用均是获得较高环氧丙烷选择性的关键. 碱金属离子通过调变催化剂中铁或铜物种的分散度、配位环境和酸碱性等,实现了对反应途径的调控,使反应朝着有利于环氧丙烷生成的方向进行. 活性金属组分(铁或铜)与氧化剂(一氧化二氮或氧气)间的特定的组合对丙烯环氧化反应的发生也起着重要作用. 推测在两类催化体系中,氧化剂均在具有特定结构和价态的铁或铜活性位上活化,产生导致丙烯环氧化反应发生的亲电性活性氧物种.

关键词: 一氧化二氮, 氧气, 丙烯, 环氧化, 环氧丙烷, 铁催化剂, 铜催化剂

Abstract: K+-FeOx/SBA-15 modified by boron was efficient for propylene epox idation by N2O. The structure, environment of iron, and acid-base propert y of catalyst determined the reaction route probably by affecting the nature of a ctive oxygen species. K+-CuOx/SBA-15 or K+-CuOx-SiO 2 catalyst could catalyze propylene epoxidation by O2. CuI functioned as the active site for propylene epoxidation by O2.

Key words: nitrous oxide, oxygen, propylene, epoxidation, propylene oxide, iron-based catalyst, copper-based catalyst