催化学报

催化学报 ›› 2010, Vol. 31 ›› Issue (4): 471-478.

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微波辐射对浆态床合成甲醇Cu/ZnO/Al2O3催化剂前驱体微观结构及催化性能的影响

李忠, 范辉, 郑华艳, 刘岩   

  1. 太原理工大学煤化工研究所, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 山西太原 030024
  • 收稿日期:2010-04-25 出版日期:2010-04-25 发布日期:2013-10-08

Influence of Microwave Irradiation on Precursor Microstructure and Catalytic Performance of Cu/ZnO/Al2O3 for Slurry Methanol Synthesis

LI Zhong*, FAN Hui, ZHENG Huayan, LIU Yan   

  1. Key Laboratory of Coal Science and Technology of Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China
  • Received:2010-04-25 Online:2010-04-25 Published:2013-10-08

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摘要： 考察了微波辐射条件下老化温度对 Cu/ZnO/Al2O3 催化剂在浆态床中催化 CO 加氢合成甲醇反应性能的影响, 并采用 X 射线衍射、热重分析、程序升温还原、红外光谱、X 射线光电子能谱、透射电镜和粒度分析等手段对催化剂及其前驱体的微观结构进行了表征. 结果表明, 在母液老化过程中, 微波辐射有助于 Cu2+ 取代 Zn5(CO3)2(OH)6 中的 Zn2+, 使前驱体中含有更多的 (Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6 物相, 焙烧后催化剂的 CuO-ZnO 协同作用增强, CuO 晶粒减小, 表面 Cu 含量增加, 从而提高了催化剂活性和稳定性. 在微波辐射条件下, 于 80 oC 老化制备的催化剂活性最高, 在 400 h 浆态床合成甲醇评价期间, 平均失活率仅为 0.11%/d, 最大时空收率为 318.9 mg/(g•h), 比非微波辐射制得催化剂的平均失活率降低了 31.2%, 时空收率提高了 10.1%.

关键词: 微波辐射, 老化温度, 甲醇合成, 浆态床, 铜, 氧化锌, 氧化铝

Abstract: In the aging process of Cu/ZnO/Al2O3 catalyst precursor preparation, microwave irradiation promoted the formation of a (Cu,Zn)5(CO3)2- (OH)6 phase in the precursor, resulting in a high activity and low deactivation rate of the calcined catalyst.

Key words: microwave irradiation, aging temperature, methanol synthesis, slurry reactor, copper, zinc oxide, alumina