催化学报 ›› 2010, Vol. 31 ›› Issue (4): 377-379.

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铈酸钡和钇掺杂的铈酸钡复合氧化物的制备及其在钌基氨合成催化剂中的应用

杨晓龙 1,2, 夏春谷 1, 熊绪茂 1, 慕新元 1, 胡斌 1   

  1. 1 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃兰州 730000 2 中国科学院研究生院, 北京 100049
  • 收稿日期:2010-04-25 出版日期:2010-04-25 发布日期:2013-10-08

Preparation and Catalytic Properties of Barium Cerate and Yttrium-Doped Barium Cerate Supported Ruthenium for Ammonia Synthesis

YANG Xiaolong1,2, XIA Chungu1, XIONG Xumao1, MU Xinyuan1, HU Bin1,*   

  1. 1State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective Oxidation, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, Gansu, China 2Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • Received:2010-04-25 Online:2010-04-25 Published:2013-10-08

摘要: 采用柠檬酸法合成了 BaCeO3 和掺杂 Y3+的 BaCe0.9Y0.1O3-δ 复合氧化物, 以 Ru3(CO)12 为前体, 利用浸渍法制备了 Ru/BaCeO3 和 Ru/BaCe0.9Y0.1O3-δ 催化剂. 通过 X 射线衍射、扫描电镜和透射电镜技术对样品进行了表征, 并在固定床反应器中考察了催化剂的氨合成反应活性. 结果表明, 载体 BaCeO3 的稳定性优于 BaCe0.9Y0.1O3-δ, 但 Ru/BaCe0.9Y0.1O3-δ 催化剂的氨合成活性明显高于 Ru/BaCeO3, 在 3.0 MPa, 15 000 h1, 425 oC 反应时, Ru/BaCe0.9Y0.1O3-δ 催化剂上氨合成反应速率达到 432.5 ml/(g•h), 是 Ru/BaCeO3 催化剂的 1.6 倍. 这种活性和稳定性的显著差异来自载体中 Ce4+ 与 Ru 纳米粒子间的电子作用.

关键词: 氨合成, 钌, 铈酸钡, 钇, 钙钛矿型氧化物, 电子作用

Abstract: Ru/BaCeO3 and Ru/BaCe0.9Y0.1O3-δ catalysts were prepared and used for ammonia synthesis. Doping of Y3+ ions enhanced the strong interaction between the support and ruthenium particles.

Key words: ammonia synthesis, ruthenium, barium cerate, yttrium, perovskite-type oxide, electronic interaction