催化学报 ›› 2010, Vol. 31 ›› Issue (3): 343-347.

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低Ni含量和低比表面积六铝酸盐LaNiAl11O19-δ催化剂上CH4-CO2重整反应的积炭

张轲, 周广栋, 李菁, 程铁欣   

  1. 吉林大学化学学院, 吉林长春 130023
  • 收稿日期:2010-03-25 出版日期:2010-03-25 发布日期:2010-03-25

Carbon Deposition on Hexaaluminate LaNiAl11O19-δ Catalyst with Low Nickel Content and Low Specific Surface Area

ZHANG Ke, ZHOU Guangdong*, LI Jing, CHENG Tiexin*   

  1. College of Chemistry, Jilin University, Changchun 130023, Jilin, China
  • Received:2010-03-25 Online:2010-03-25 Published:2010-03-25

摘要: 利用 X 射线粉末衍射、氢程序升温还原、X 射线光电子能谱和透射电镜技术研究了在低 Ni 含量和低比表面积六铝酸盐催化剂 LaNiAl11O19-δ 上 CH4-CO2 重整反应的积炭行为, 考察了该催化剂表面积炭的形貌、来源、积炭物种及其反应性能. 结果表明, LaNiAl11O19-δ 催化剂表面积炭主要由甲烷裂解产生, 并以 Ni 的碳化物形式存在于活性中心 Ni 的周围. 根据积炭物种活化程度的难易可分为 Cα, Cβ和 Cγ 三种类型, 其中 Cα 为容易被 CO2 消除的化合碳, 而 Cβ 和 Cγ则是不易被 CO2 消除的石墨碳. 透射电镜结果表明, Cα 以碳纳米管形式分布于催化剂颗粒周围, 但金属 Ni 活性中心仍能暴露于气相中, 因而不影响催化剂的活性.

关键词: 甲烷, 二氧化碳, 重整, 积炭, 六铝酸盐, 镧, 镍, 铝, 复合氧化物

Abstract: Three kinds of surface carbon species (Cα, Cβ, and Cγ) were mainly originated from CH4 decomposition. Cα was an active carbide carbon and could be eliminated with CO2. Both Cβ and Cγ were inactive graphitic carbon and difficult to be eliminated with CO2.

Key words: methane, carbon dioxide, reforming, carbon deposition, hexaaluminate, lanthanum, nickel, aluminum, composite oxide