催化学报

催化学报 ›› 2010, Vol. 31 ›› Issue (2): 153-155.

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钌基和铁基催化剂上氨合成催化反应的氘反同位素效应

林敬东, 廖代伟, 张鸿斌, 万惠霖, 蔡启瑞   

  1. 厦门大学化学化工学院化学系, 物理化学研究所, 固体表面物理化学国家重点实验室, 醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室, 福建厦门 361005
  • 收稿日期:2010-02-25 出版日期:2010-02-25 发布日期:2013-09-02

Deuterium Inverse Isotopic Effect in Ammonia Synthesis over Ru-Based and Fe-Based Catalysts

LIN Jingdong*, LIAO Daiwei*, ZHANG Hongbin, WAN Huilin, TSAI Khirui   

  1. National Engineering Laboratory for Green Chemical Productions of Alcohols-Ethers-Esters, State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Institute of Physical Chemistry, Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen Univer-sity, Xiamen 361005, Fujian, China
  • Received:2010-02-25 Online:2010-02-25 Published:2013-09-02

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摘要： 氘反同位素效应是合理阐明过渡金属催化剂上氨合成催化反应机理的重要实验依据之一. 在 N2/H2 (或 D2) 体积比 1/3, 0.2 MPa, 633~733 K 和 GHSV = 24 000 或 12 000 h?1 的条件下, 检测到了 Ru 基 (纯 Ru, Ru/?-Al2O3, K-Ru/?-Al2O3, Ru/MgO, K-Ru/MgO 和 Ba-Ru/MgO) 和 Fe 基 (纯 Fe 和 A110-3) 催化剂上强的氘反同位素效应 (rD/rH ? 2), 其数值随催化剂和反应温度的变化而变化. 这可能是动力学同位素效应与热力学同位素效应二者相互强竞争的结果.

关键词: 合成氨, 氘反同位素效应, 钌基催化剂, 铁基催化剂, 氢助解离, 解离式机理, 缔合式机理

Abstract: The strong deuterium inverse isotopic effects, rD/rH of about 2, over Ru-based and Fe-based catalysts provide a reliable experimental evidence for the mechanism of ammonia synthesis.

Key words: ammonia synthesis, deuterium inverse isotopic effect, Ru-based catalyst, Fe-based catalyst, hydrogen-assisted dissociation, dissociative mechanism, associative mechanism