催化学报

催化学报 ›› 2010, Vol. 31 ›› Issue (2): 205-212.

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水分压对铁基费托合成催化剂还原动力学的影响

王洪 1,2, 杨勇 1, 吴宝山 1, 许健 1, 王虎林 1,2, 青明 1,2, 相宏伟 1, 李永旺 1   

  1. 1 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室, 山西太原 030001 2 中国科学院研究生院, 北京 100049
  • 收稿日期:2010-02-25 出版日期:2010-02-25 发布日期:2013-09-02

Effect of H2O Partial Pressure on Reduction Kinetics of Iron-Based Fischer-Tropsch Catalyst

WANG Hong1,2, YANG Yong1,*,WU Baoshan1, XU Jian1, WANG Hulin1,2, QING Ming1,2, XIANG Hongwei1, LI Yongwang1   

  1. 1State Key Laboratory of Coal Conversion, Institute of Coal Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Taiyuan 030001, Shanxi, China 2Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • Received:2010-02-25 Online:2010-02-25 Published:2013-09-02

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摘要： 利用恒温还原和程序升温还原技术研究了水分压对铁基费托合成催化剂还原路径、还原机理和表观活化能的影响. 程序升温还原结果表明, 水分压对催化剂的还原路径没有明显的影响, 催化剂均首先由 α-Fe2O3 还原为 Fe3O4, 然后超顺磁态 Fe3O4 先还原为 FeO, 再还原为 α-Fe, 而顺磁态 Fe3O4 则直接还原为 α-Fe. 恒温还原结果表明, 催化剂在 2.5%H2O-97.5%H2 气氛中还原时, 还原过程达到平衡时的还原程度随还原温度的升高而增加. 利用 Hancock-Sharp 方法分析了恒温还原过程的动力学模型. 结果表明, 还原温度较低时, 催化剂在 2.5%H2O-97.5%H2 气氛中还原时受内扩散模型控制; 还原温度较高时则受晶相形成与生长模型控制. 利用 Kissinger 方法计算了还原过程的活化能, 发现随着水分压的增加, 表观活化能呈增大的趋势. 水分压对 Fe3O4 还原为 α-Fe 过程的影响大于其对 α-Fe2O3 还原为 Fe3O4 过程的影响.

关键词: 水分压, 费托合成, 铁基催化剂, 还原动力学, 表观活化能

Abstract: The increase of H2O partial pressure in H2 resulted in an obvious increase in the activation energy for reduction of the iron-based catalyst. The effect on the reduction of Fe3O4 to α-Fe was stronger than that on the reduction of α-Fe2O3 to Fe3O4.

Key words: water partial pressure, Fischer-Tropsch synthesis, iron-based catalyst, reduction kinetics, apparent activation energy