催化学报

催化学报 ›› 2009, Vol. 30 ›› Issue (9): 864-872.

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Pd/WO3-ZrO2催化剂的结构对乙烯直接氧化制乙酸的影响

王丽霞 1,2, 徐庶亮 1,2, 楚文玲 1, 杨维慎 1   

  1. 1 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，辽宁大连 116023 2 中国科学院研究生院，北京 100049
  • 收稿日期:2009-09-25 出版日期:2009-09-25 发布日期:2009-09-25

Effect of Structure of Pd/WO3-ZrO2 Catalyst on Its Activity for Direct Oxidation of Ethylene to Acetic Acid

WANG Lixia1,2, XU Shuliang1,2, CHU Wenling1,*, YANG Weishen1,#   

  1. 1State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China 2Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • Received:2009-09-25 Online:2009-09-25 Published:2009-09-25

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摘要： 利用浸渍法制备了一系列具有不同 W/Zr 比和不同 WO3-ZrO2 焙烧温度的 1%Pd/WO3-ZrO2 催化剂. 通过 X 射线衍射、N2 吸附、氨程序升温吸附、吡啶吸附红外光谱和程序升温还原方法表征了催化剂的晶体结构、表面状态以及酸性. 结果表明, 制备条件对 W 和 Pd 的表面状态具有很大的影响. 随着 W/Zr 比的增加和焙烧温度的提高, 催化剂表面的 WOx 经历了从聚钨酸物种到聚钨酸/WO3 晶体共存再到 WO3 晶体颗粒的转化. W/Zr 比为 0.2 且焙烧温度为 1 073 K 的催化剂具有最多的聚钨酸物种, 而该催化剂具有最好的活性. 因此, 聚钨酸物种的量决定了催化剂的活性. Pd 的分散状态只依赖于 WO3-ZrO2 的焙烧温度. Pd 物种分散性好, 则乙酸选择性高, 而分散性差的大颗粒 Pd 会导致乙烯的燃烧反应.

关键词: 氧化钨, 氧化锆, 钯, 乙烯氧化, 乙酸

Abstract: In the direct oxidation of ethylene to acetic acid, the polytungstates on Pd/WO3-ZrO2 were responsible for the activity of the reaction. Well-dispersed Pd species were responsible for high selectivity for acetic acid, and large metallic Pd particles were favorable for ethylene combustion.

Key words: tungstate, zirconia, palladium, ethylene oxidation, acetic acid