催化学报

催化学报 ›› 2009, Vol. 30 ›› Issue (9): 945-950.

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不同金属离子交换的FAU型分子筛的超极化129Xe NMR研究

徐舒涛 1,2, 张维萍 1, 韩秀文 1, 包信和 1   

  1. 1 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室, 辽宁大连 116023 2 中国科学院研究生院, 北京 100049
  • 收稿日期:2009-09-25 出版日期:2009-09-25 发布日期:2009-09-25

Hyperpolarized 129Xe NMR Spectroscopy Investigation of Metal Cation-Exchanged FAU Zeolites

XU Shutao1,2, ZHANG Weiping1,*, HAN Xiuwen1, BAO Xinhe1,#   

  1. 1State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China 2Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • Received:2009-09-25 Online:2009-09-25 Published:2009-09-25

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摘要： 采用连续流动的激光诱导超极化 129Xe 为探针分子, 利用高分辨固体核磁共振技术研究了不同电子结构的金属阳离子 (Na+, Ag+, Cu2+, Cu+, Cs+) 交换的 FAU 型分子筛与超极化 129Xe 之间的相互作用. 结果表明, 超极化 129Xe 能够很灵敏地检测不同电子结构的金属离子对限阈空间中电场梯度的影响. Na+对超笼内电场梯度的影响很小, NaX 与 NaY 分子筛中 Xe 的化学位移表现出相似的行为. 对于具有 nd10 电子结构的 Ag+或 Cu2+经自还原生成的 Cu+, 其与 Xe 的 5d0 轨道形成 dπ-dπ键, 导致 Xe 的化学位移明显向高场方向位移. Cu2+ 由于具有一定的顺磁性, 使得 129Xe NMR 谱展宽, 甚至无法观测. Cs+ 的电子结构与 Xe 原子相同, 它能吸附更多的 Xe 原子, 导致 Xe 的化学位移明显向低场方向偏移.

关键词: 超极化 129Xe 核磁共振, 固体核磁共振, 离子交换, FAU 型分子筛

Abstract: Continuous-flow hyperpolarized 129Xe NMR has been used to study how the 129Xe chemical shifts are influenced by the metal cations with different electronic structures substituted on FAU zeolites in order to reveal the relationship between the 129Xe NMR chemical shift and the local electric field in the confined space.

Key words: hyperpolarized 129Xe NMR, solid-state NMR, ion exchange, FAU zeolite