催化学报

催化学报 ›› 2010, Vol. 31 ›› Issue (2): 213-217.

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不同载体负载的 Rh 基催化剂催化甲烷溴氧化反应

林荣和1,3, 丁云杰1,2, 龚磊峰 1,3, 李经伟1,3, 陈维苗1, 严丽1, 吕元1   

  1. 1 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室, 辽宁大连 116023 2 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室, 辽宁大连 116023 3 中国科学院研究生院, 北京 100049
  • 收稿日期:2010-02-25 出版日期:2010-02-25 发布日期:2013-09-02

Different Carriers-Supported Rh-Based Catalysts for Oxidative Bromination of Methane

LIN Ronghe1,3, DING Yunjie1,2,*, GONG Leifeng1,3, LI Jingwei1,3, CHEN Weimiao1, YAN Li1, LÜ Yuan1   

  1. 1Dalian National Laboratory for Clean Energy, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaon-ing, China 2State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaon-ing, China 3Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • Received:2010-02-25 Online:2010-02-25 Published:2013-09-02

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摘要： 在常压固定床反应器上考察了不同载体担载的 Rh 催化剂上的甲烷溴氧化反应, 发现在惰性载体 SiC 和 SiO2 担载的 Rh 催化剂上溴代甲烷选择性较高, 而以金属氧化物 ZrO2 和 TiO2 为载体的 Rh 催化剂上易发生深度氧化. 程序升温还原实验表明, 惰性载体担载的 Rh 催化剂更难还原. 热力学数据分析表明, 在所考察的温度区间内, 提高反应温度有利于一溴甲烷水汽重整反应的进行. 惰性载体担载的 Rh 催化剂活性高可归因于 Rh 适中的氧化还原能力, 抑制了溴甲烷水汽重整反应的进行. 由于 Rh/SiC 显示出较高的甲烷转化率和溴代甲烷选择性, 因此对该催化剂的 Rh 载量和反应条件进行了优化. 结果表明, 在 620 oC, 气、液空速分别为 900 和 3.0 ml/(g•h) 条件下, 甲烷单程转化率和溴代甲烷总选择性分别保持在 20% 和 90% 以上, 并且连续反应 100 h 未发生催化剂失活.

关键词: 甲烷, 溴氧化, 铑, 载体, 负载型催化剂

Abstract: Oxidative bromination of methane over different carriers-supported Rh-based catalysts showed that inert supports such as SiC and SiO2 were in favor of the selectivity for bromomethanes, but deep oxidation occurred over metal oxide-supported ones. The superior performance of inert carrier-supported catalysts was ascribed to the medium redox ability, which suppressed CH3Br steam reforming.

Key words: methane, oxidative bromination, rhodium, support, supported catalyst