催化学报

催化学报 ›› 2010, Vol. 31 ›› Issue (2): 242-247.

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热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇K2MoO4-NiO/SiO2催化剂结构及性能的影响

王琪 1, 郝影娟 2, 陈爱平 2, 杨意泉 2   

  1. 1 合肥工业大学化学工程学院, 可控化学与材料化工安徽省重点实验室, 安徽合肥 230009 2 厦门大学化学化工学院, 固体表面物理化学国家重点实验室, 醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室, 福建厦门 361005
  • 收稿日期:2010-02-25 出版日期:2010-02-25 发布日期:2013-09-02

Effect of Thermal Treatment on Structure and Catalytic Performance of K2MoO4-NiO/SiO2 Catalyst for One-Step Synthesis of Methanethiol from High H2S-Containing Syngas

WANG Qi1,*, HAO Yingjuan2, CHEN Aiping2, YANG Yiquan2   

  1. 1Anhui Key Laboratory of Controllable Chemical Reaction and Material Chemical Engineering, School of Chemical Engineering, Hefei University of Technology, Hefei 230009, Anhui, China 2State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, National Engineering Laboratory for Green Chemical Productions of Alcohols-Ethers-Esters, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Xiamen 361005, Fujian, China
  • Received:2010-02-25 Online:2010-02-25 Published:2013-09-02

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摘要： 在不同焙烧温度和焙烧气氛下对共浸渍法制备的 K2MoO4-NiO/SiO2 催化剂进行热处理, 并采用 X 射线衍射、热重-差示扫描量热、氢气程序升温还原、拉曼光谱和电子自旋共振波谱等手段对催化剂进行了表征, 同时考察了催化剂催化高硫化氢合成气一步法制甲硫醇的性能. 结果表明, 由于催化剂中所含柠檬酸氧化放热, 空气中焙烧的催化剂发生严重烧结. 随着焙烧温度的升高, 八面体配位的 Mo(Oh) 逐渐向四面体配位的 Mo(Td) 转变, 导致催化剂的还原能力降低, 配位不饱和 Mo (CO 吸附位) 减少, 因而 CO 转化率降低. 甲硫醇的生成与 Mo–S–K 相密切相关, 而 MoS2 晶相表面主要生成烃类. 与氮气中焙烧的催化剂相比, 空气中焙烧的催化剂表面的 MoS2 相较多, 而 Mo–S–K 相较少, 因此具有更高的烃类选择性和更低的甲硫醇选择性.

关键词: 钼镍基催化剂, 焙烧, 一步合成法, 硫化氢, 合成气, 甲硫醇

Abstract: The K2MoO4-NiO/SiO2 catalyst samples were thermally treated under different conditions. The catalyst calcined in N2 exhibited higher catalytic activity for synthesis of methanethiol than that calcined in air owing to the more Mo–S–K phase generated on the catalyst surface.

Key words: molybdenum-nickel-based catalyst, calcination, one-step synthesis, hydrogen sulfide, syngas, methanethiol