催化学报

催化学报 ›› 2010, Vol. 31 ›› Issue (3): 365-369.

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锂助剂对Rh-Mn/SiO2催化CO加氢制碳二含氧化合物性能的影响

李经伟1,3, 丁云杰1,2, 林荣和1,3, 龚磊峰1,3, 宋宪根1,3, 陈维苗1, 王涛1, 罗洪原1   

  1. 1中国科学院大连化学物理研究所清洁能源国家实验室, 辽宁大连 116023 2中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室, 辽宁大连 116023 3中国科学院研究生院, 北京 100049
  • 收稿日期:2010-03-25 出版日期:2010-03-25 发布日期:2010-03-25

Effect of Li Promoter on Catalytic Performance of Rh-Mn/SiO2 for CO Hydro-genation to C2-Oxygenates

LI Jingwei1,3, DING Yunjie1,2,*, LIN Ronghe1,3, GONG Leifeng1,3, SONG Xiangen1,3, CHEN Weimiao1, WANG Tao1, LUO Hongyuan1   

  1. 1Dalian National Laboratory for Clean Energy, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaon-ing, China 2State Key Laboratory for Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaon-ing, China 3Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • Received:2010-03-25 Online:2010-03-25 Published:2010-03-25

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摘要： 采用 CO 加氢反应、静态化学吸附、程序升温还原、CO 程序升温脱附和程序升温表面反应等技术研究了助剂 Li 对 Rh-Mn/SiO2 催化剂上 CO 加氢合成碳二含氧化合物性能的影响. 结果表明, Li 的加入及其负载量的增加抑制了烃类, 特别是 CH4 的生成, 而对碳二及碳二以上烃类的选择性影响较小. Li 的加入还提高了碳二含氧化合物的选择性, 主要是乙酸的选择性, 但同时降低了 Rh 基催化剂的 CO 加氢活性. 表征结果表明, Li 的加入既降低了催化剂解离 CO 的能力, 又减少了催化剂上 CO 解离活性位的数量, 从而降低了 Rh 基催化剂上 CO 加氢的速控步骤——CO 解离反应的速率. Li 负载量对 Rh-Mn/SiO2 催化剂上 H2 和 CO 的化学吸附量影响较小, 这表明并非所有的 Li 都和 Rh 发生了相互作用, 而是有相当一部分 Li 只是分散在载体 SiO2 上, 并没有与 Rh 发生接触.

关键词: 锂, 铑, 锰, 二氧化硅, 一氧化碳, 加氢, 碳二含氧化合物

Abstract: Although only a small part of added Li was positioned on the Rh surface, the activity of the Rh-Mn/SiO2 catalyst was suppressed by Li doping, while its selectivity for C2-oxygenates especially for acetic acid was enhanced.

Key words: lithium, rhodium, manganese, silica, carbon monoxide, hydrogenation, C2-oxygenate