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催化学报 ›› 2000, Vol. 21 ›› Issue (2): 117-120.

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CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯用Cu-Ni/ZrO2-SiO2催化剂

钟顺和,黎汉生,王建伟,肖秀芬   

  1. 天津大学化工学院,天津市 300072
  • 收稿日期:2000-04-25 出版日期:2000-04-25 发布日期:2000-04-25

  • Received:2000-04-25 Online:2000-04-25 Published:2000-04-25

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摘要： 采用表面反应改性法制备了ZrO2－SiO2（ZrSiO）表面复合物，用等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu－Ni双金属催化剂，并用IR，TPD，TPSR和微反技术考察了CO2和CH3OH在催化剂表面上的化学吸附及反应性能．实验结果表明：在Cu－Ni／ZrSiO催化剂上存在着Cu－Ni金属位M，Lewis酸位Zrn＋和Lewis碱位Zr－O－三类活性中心；CO2在金属位和Lewis酸位的协同作用下可形成CO2卧式吸附态，此吸附态在142℃左右可解离成M－CO和Zr－O－；CH3OH在Lewis酸位和Lewis碱位的协同作用下可形成解离吸附态Zr－OCH3和Zr－OH；CO2和CH3OH在Cu－Ni／ZrSiO催化剂表面上的主要反应产物为碳酸二甲酯（选择性在85％以上），另有少量的CH2O，CO和H2O．

关键词: 二氧化碳, 甲醇, 碳酸二甲酯, 复合氧化物载体, 铜, 镍, 双金属催化剂