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催化学报

催化学报 ›› 2002, Vol. 23 ›› Issue (1): 15-18.

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天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究: 稀土助剂的作用

史克英,徐恒泳,张桂玲,王玉忠,徐国林,韦永德   

  1. 哈尔滨工业大学应用化学系,哈尔滨 150080
  • 收稿日期:2002-02-25 出版日期:2002-02-25 发布日期:2002-02-25

  • Received:2002-02-25 Online:2002-02-25 Published:2002-02-25

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摘要： 研究了稀土氧化物（CeO2和La2O3）改性的镍基催化剂中助剂的\r\n作用，并考察了催化剂对天然气－二氧化碳－水蒸气－氧转化制合成气\r\n反应的活性．结果表明，La2O3改性的镍基催化剂具有较高的CH4转化率\r\n和H2选择性；经CeO2改性的镍基催化剂具有较高的CO选择性．量子化学\r\n计算和XRD研究结果表明，La2O3助剂的加入，可使还原后催化剂表面N\r\ni（111）晶面衍射峰的强度减小，较好地符合吸附活化CH4分子的“尺\r\n寸效应”和能量要求．添加CeO2助剂的催化剂，其Ni（111）晶面衍射\r\n峰强度较大，而Ni（110）晶面含量最小，不利于CH4的离解．同时，助\r\n剂RE2O3（尤其是CeO2）和MgO提高了Ni的d电子密度，因而一定程度上\r\n加强了Nid电子向CO2空反键π轨道的迁移，促进CO2分子的活化，提高\r\n其消碳活性．

关键词: 天然气转化, 甲烷, 二氧化碳, 水蒸气, 镍基催化剂, 稀土助剂, 活化, 吸附, 合成气