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催化学报

催化学报 ›› 2002, Vol. 23 ›› Issue (3): 223-226.

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CO偶联临氢反应Pd-Fe/Al2O3催化剂的XPS研究

何菲,高正虹,宋瑛,许根慧   

  1. 天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室,天津市 300072
  • 收稿日期:2002-06-25 出版日期:2002-06-25 发布日期:2002-06-25

  • Received:2002-06-25 Online:2002-06-25 Published:2002-06-25

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摘要： 利用XPS及氩离子溅射等技术对CO偶联和临氢反应中所用催化剂\r\n表面活性组分和助剂的含量及其化学状态进行了分析，并通过测定氢在\r\n催化剂表面的化学吸附，以及氢浓度对催化剂活性的影响，探讨了CO偶\r\n联反应中催化剂临氢失活的主要原因．XPS表征结果表明，CO偶联反应\r\n中催化剂活性组分以Pd0和Pd2＋形式共存；而临氢反应后仅以Pd0形式\r\n存在，助剂FeO从催化剂的内部向表面迁移且有少量Fe2＋转变为Fe3＋\r\n．催化剂临氢失活的主要原因是H2在活性组分Pd及助剂Fe（主要是FeO\r\n）表面均可形成解离吸附，形成的金属氢化物可在低活化能条件下发生\r\n迁移．这种迁移有利于副产物乙醇的生成，从而削弱了CO偶联主反应，\r\n催化剂表面活性组分Pd的相对含量减少，并几乎处于钝化状态，导致临\r\n氢反应中CO转化率、草酸二乙酯选择性及空时收率均下降．停止通入H\r\n2后，催化剂的活性可恢复至正常状态．

关键词: 一氧化碳, 偶联, 草酸二乙酯, 钯系催化剂, 失活机理, X射线光电子