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催化学报

催化学报 ›› 2002, Vol. 23 ›› Issue (3): 289-293.

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Cu3/2PMo12O40改性骨架镍催化剂上羰基和碳-碳双键的加氢反应

刘百军,吕连海,王炳春,蔡天锡   

  1. 石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京市 102200
  • 收稿日期:2002-06-25 出版日期:2002-06-25 发布日期:2002-06-25

  • Received:2002-06-25 Online:2002-06-25 Published:2002-06-25

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摘要： 研究了Cu3／2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上含羰基化合物（正丁醛、异丁醛、丙酮、丁酮和环己酮）及含碳－碳双键化合物（苯、糠醇和1－辛烯）的加氢反应．结果表明，随着骨架镍催化剂上Cu3／2PMo12O40附着量的增加，含羰基化合物的加氢反应速率上升，而含碳－碳双键化合物的加氢反应速率下降．与未改性的骨架镍催化剂相比，当骨架镍催化剂上Cu3／2PMo12O40附着量为6．3％时，羰基的加氢活性提高2倍以上，碳－碳双键的加氢活性下降30％以上．计算了各种化合物在催化剂上的表观活化能．结果表明，Cu3／2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上，羰基加氢反应的表观活化能降低，而碳－碳双键加氢反应的表现活化能升高．从动力学角度讨论了Cu3／2PMo12O40对骨架镍催化剂的影响．用XPS对骨架镍表面的Cu3／2PMo12O40进行了研究，发现杂多酸盐的Keggin型结构已被破坏，Cu3／2PMo12O40分子中的Cu2＋被还原为Cu0，而Mo6＋被部分还原为Mo5＋和Mo4＋；Cu2＋和Mo6＋价态的变化是由骨架镍表面吸附的活泼氢所引起的．羰基加氢选择性的提高是Cu0和混合价态Mo共同作用的结果．

关键词: 骨架镍, 杂多酸盐, 羰基化合物, 碳－碳双键化合物, 加氢反应, 表面