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催化学报 ›› 2002, Vol. 23 ›› Issue (6): 543-548.

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负载型Sn2(OMe)4/SiO2催化剂的制备及其催化CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯的性能

钟顺和,程庆彦,黎汉生   

  1. 天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室,天津市 300072
  • 收稿日期:2002-12-25 出版日期:2002-12-25 发布日期:1990-11-30

  • Received:2002-12-25 Online:2002-12-25 Published:1990-11-30

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摘要： 采用表面改性法制备了负载型Sn2（OMe）4／SiO2双核桥联配合物催化剂，用IR，TPD和微反技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和催化活性进行了研究．结果表明，双核桥联Sn2（OMe）4／SiO2配合物中存在Sn－O－Si双齿配位形式，甲氧基以桥基形式联结两个Sn4＋离子；CO2在催化剂表面以桥式吸附态和甲氧碳酸酯基吸附态存在，而CH3OH只以分子吸附态存在．在反应温度413K，压力0．5MPa，反应空速1500h－1以及CH3OH与CO2的摩尔比为2～2．5的反应条件下，CO2和CH3OH在Sn2（OMe）4／SiO2催化剂上生成碳酸二甲酯的选择性达到近100％．根据实验结果，提出了CO2与CH3OH在Sn2（OMe）4／SiO2催化剂表面上的反应机理，反应物分子共吸附于催化剂表面同一活性位上及CO2的甲氧碳酸酯基吸附态的形成是反应顺利进行的关键因素．

关键词: 双核桥联配合物, 锡配合物, 负载型催化剂, 二氧化碳, 甲醇, 碳酸二甲酯