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催化学报

催化学报 ›› 2002, Vol. 23 ›› Issue (6): 549-554.

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钙钛矿型La0.8Sr0.2FeO3中的晶格氧用于甲烷选择氧化制取合成气

李然家,余长春,代小平,沈师孔   

  1. 石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京市 102249
  • 收稿日期:2002-12-25 出版日期:2002-12-25 发布日期:1990-11-30

  • Received:2002-12-25 Online:2002-12-25 Published:1990-11-30

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摘要： 用自燃烧法制备了钙钛矿型La0．8Sr0．2FeO3催化剂．用H2－TPR考察了催化剂表面的氧消耗过程，用程序升温表面反应（TPSR）研究了甲烷与催化剂表面氧物种的反应，用在线质谱脉冲反应和甲烷／氧切换反应研究了催化剂的晶格氧选择氧化甲烷制合成气．结果表明，催化剂上存在两种氧物种，无气相氧存在时，强氧化性氧物种首先将甲烷氧化为CO2和H2O；而后提供的氧化性较弱的晶格氧具有良好的甲烷部分氧化选择性，可将甲烷氧化为合成气CO和H2（选择性可达95％以上）．在900℃下的CH4／O2切换反应结果表明，甲烷能与La0．8Sr0．2FeO3中的晶格氧反应选择性地生成CO和H2，失去晶格氧的La0．8－Sr0．2FeO3能与气相氧反应恢复其晶格氧．在合适的反应条件下，用La0．8Sr0．2FeO3催化剂的晶格氧代替分子氧按Redox模式实现甲烷选择氧化制合成气是可能的．

关键词: 甲烷, 钙钛矿型氧化物, 晶格氧, 部分氧化, 合成气