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催化学报

催化学报 ›› 2003, Vol. 24 ›› Issue (4): 289-293.

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CO偶联反应中氧对Pd－Fe／α－Al2O3催化剂活性的影响

吴芹1，高正虹2，何琲2，李振花2，许根慧2   

  1. 1天津大学化工学院，天津300072；2天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室，天津300072
  • 收稿日期:2003-04-25 出版日期:2003-04-25 发布日期:1990-09-30

  • Received:2003-04-25 Online:2003-04-25 Published:1990-09-30

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摘要： 在CO常压气相催化偶联合成草酸酯反应体系中，考察了原料气CO中不同氧杂质含量和不同反应温度对钯系催化剂活性的影响．结果表明，随着氧含量的增加和反应温度的升高，CO的转化率和草酸二乙酯（DEO）的空时收率升高，但DEO的选择性下降，且有副产物乙酸乙酯生成 ；氧杂质的存在同时加快了CO偶联主副反应速率．根据实验现象及XPS表征结果探讨了催化剂活性变化规律的机理，并考察了在反应温度下无CO偶联反应时氧对钯系催化剂中活性组分钯及助剂铁的氧化作用．实验结果表明，氧引起的钯系催化剂活性的改变具有可逆性．

关键词: 一氧化碳, 偶联反应, 草酸二乙酯, 钯, 铁, 负载型催化剂, 氧, 反应机理