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催化学报

催化学报 ›› 2003, Vol. 24 ›› Issue (5): 385-390.

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Ag／Al2O3选择性催化丙烯还原氮氧化物表面反应机理的原位红外光谱研究

余运波，贺泓   

  1. 中国科学院生态环境研究中心，北京100085
  • 收稿日期:2003-05-25 出版日期:2003-05-25 发布日期:1990-07-30

  • Received:2003-05-25 Online:2003-05-25 Published:1990-07-30

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摘要： 在富氧条件下Ag／Al2O3对以丙烯为还原剂选择性催化还原NOx的反应有很高的催化活性．本实验成功地利用原位红外光谱分析手段，在真实的催化反应条件下，探讨了丙烯选择性还原NOx的反应机理，证实了催化剂表面反应中间体Al－NCO和Ag－NCO虽在真空中稳定，但在实际反应条件下极为活泼．催化剂表面上R－ONO和R－NO2分解成NCO是整个反应的速度控制步骤．这一结论与在真空系统条件下对其反应机理的研究结果一致，证明了在这一反应体系中两种研究方法的相关性．同时本实验还从反应机理上探讨了催化剂的水蒸气中毒现象．水蒸气的存在阻碍了催化剂表面R－ONO和R－NO2的生成，并进一步阻碍了反应的速度控 制步骤，即R－ONO和R－NO2向Al－NCO和Ag－NCO的转化，但这是一种完全可逆的暂时中毒现象．结合相应的催化剂活性评价结果对表面反应机理进行了讨论．

关键词: 银, 氧化铝, 负载型催化剂, 原位漫反射红外光谱法, 丙烯, 选择性催还原, 氮氧化物, 反应机理, 水蒸气