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催化学报 ›› 2003, Vol. 24 ›› Issue (6): 407-413.

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Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应

吴廷华1,严前古2,李少斌3,钟依均1,牛振江1,朱明乔1,3,李则林1,万惠霖1,2   

  1. 1浙江师范大学物理化学研究所和化学系,浙江金华321004;2厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,福建厦门361005;3宁德师范专科学校化学系,福建宁德352100
  • 收稿日期:2003-06-25 出版日期:2003-06-25 发布日期:1990-05-30

  • Received:2003-06-25 Online:2003-06-25 Published:1990-05-30

摘要: 利用程序升温脱附、程序升温还原、程序升温表面反应、程序升温反应和化学捕获反应等手段,对Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应进行了研究.结果表明,Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气机理属于热解-氧化反应机理.甲烷首先在催化剂上发生解离吸附,产生具有不同H/C比的化学吸附物种CHx(x=1~3).其中,具有较高H/C比的CHx可能是甲烷部分氧化反应的活性物种,而具有较低H/C比的CHx可能是催化剂上积碳并导致催化剂失活的来源.活性物种CHx在活性氧物种的作用下,生成含氧中间体物种CHxO或继续脱氢.含氧中间体物种进一步分解,即生成CO和H2;CO2也可由CHx或CHxO物种进一步氧 化生成.

关键词: 铑, 氧化硅, 负载型催化剂, 甲烷, 部分氧化, 合成气