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催化学报 ›› 2003, Vol. 24 ›› Issue (6): 423-427.

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Sn改性TS-1分子筛催化苯酚和草酸二甲酯合成草酸二苯酯

郭宏利1,2,王胜平1,马新宾1,何琲1,许根慧1   

  1. 1天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室,天津300072;2中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海201208
  • 收稿日期:2003-06-25 出版日期:2003-06-25 发布日期:1990-05-30

  • Received:2003-06-25 Online:2003-06-25 Published:1990-05-30

摘要: 使用Sn改性的TS-1分子筛催化苯酚和草酸二甲酯的酯交换反应合成草酸二苯酯,深入研究了不同Sn负载量TS-1分子筛的结构及催化性能.实验结果表明,由于Sn和以Ti-O-SiO3为中心的弱Lewis酸的协同催化作用,与未改性的TS-1分子筛催化剂相比,改性后的催化剂虽 然Lewis酸量有明显下降,但催化剂的催化性能明显提高.当Sn的负载量为2%时,草酸二甲酯的转化率达到50.3%,目的产物的选择性为99.2%.利用X射线衍射、X射线光电子能谱和X射线能量分散谱考察了Sn在TS-1分子筛表面的结构和分散状态及其与酯交换反应催化性能的关系.结果表明,当Sn的负载量低于2%时,SnO2以非晶态形式分散在TS-1表面;而当Sn负载量高于2%时,SnO2以微晶的形式存在,此时Sn原子与Ti原子的协同作用已经不明显,催化剂的催化性能反而下降.

关键词: 二氧化锡, 改性, TS-1分子筛, 苯酚, 草酸二甲酯, 酯交换, 草酸二苯酯, 碳酸二苯酯, 甲基苯基草酸酯