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催化学报

催化学报 ›› 2003, Vol. 24 ›› Issue (6): 441-446.

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钛硅沸石TS－1在环己酮氨氧化反应环境中的水热稳定性

刘娜，郭洪臣，王祥生，陈黎行，陈永英   

  1. 大连理工大学精细化工国家重点实验室，辽宁大连116012
  • 收稿日期:2003-06-25 出版日期:2003-06-25 发布日期:1990-05-30

  • Received:2003-06-25 Online:2003-06-25 Published:1990-05-30

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摘要： 通过1200h模拟实验，考察了环己酮氨氧化水热环境对廉价法合成的大晶粒TS－1（1μm×2μm×6μm，n（Si）／n（Ti）＝53．6）结构的影响．通过XRF，XRD，SEM，UV－Vis，IR，NH3－TPD和丙烯环氧化探针反应等表征手段发现，在环己酮氨氧化水热环境中，TS－1的结构不稳定，骨架硅易被溶解脱除，从而导致骨架钛脱落．流失的骨架硅溶解于处理液中，而脱落的钛物种主要以硅钛碎片形式滞留在沸石表面．氨产生的碱性是导致沸石骨架不稳定的根本原因；H2O2本身不影响TS－1的结构，它与氨水共存时可通过生成羟胺减轻TS－1结构破坏的程度．硅钛碎片中的钛并非以六配位钛形式存在，而主要以四配位形式存在，并具有活化H2O2、催化丙烯环氧化反应的活性．

关键词: 钛硅沸石, 晶体结构, 骨架钛, 水热稳定性, 环己酮, 氨氧化, 过氧化氢, 丙烯, 环氧化, 环氧丙烷