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催化学报

催化学报 ›› 2004, Vol. 25 ›› Issue (3): 243-246.

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CuCl/菲咯啉/甲基咪唑催化甲醇/乙醇氧化羰化一步合成碳酸甲乙酯

莫婉玲, 黄荣生, 熊辉, 刘海涛, 李光兴   

  1. 华中科技大学化学系, 湖北武汉 430074
  • 收稿日期:2004-03-25 出版日期:2004-03-25 发布日期:1988-11-30

  • Received:2004-03-25 Online:2004-03-25 Published:1988-11-30

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摘要： 研究了CuCl与含氮杂环化合物配体1, 10-菲咯啉(phen)和N-甲基咪唑(NMI)形成的配合物催化剂对甲醇/乙醇氧化羰化一步合成碳酸甲乙酯(MEC)反应的催化活性. 讨论了配体的配比、甲醇和乙醇的相对用量、温度及压力等因素对甲醇和乙醇的转化率及MEC产率的影响. 结果表明,CuCl/phen/NMI原位配合物催化剂对氧化羰化一步合成MEC反应具有较高的催化活性. 配体phen及NMI对反应产物的选择性有明显的调变作用,甲醇和乙醇的配比对产物分布有很大的影响. 在V(MeOH)/V(EtOH)=0.25,c(CuCl)=0.20 mol/L,n(CuCl)∶n(NMI)∶n(phen)=1∶1.25∶1.25,p=2.40 MPa,θ=120 ℃的条件下反应2 h,甲醇的转化率为44.3%,乙醇的转化率为22.3%,MEC的产率为10.4%.

关键词: 甲醇, 乙醇, 氧化羰化, 碳酸甲乙酯, 氯化亚铜, 菲咯啉, 甲基咪唑, 配合物催化剂, Schiff碱