Ru/ZrO2.хH2O 催化剂催化肉桂醛选择性加氢制肉桂醇

doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10231

催化学报 ›› 2011, Vol. 32 ›› Issue (7): 1256-1261.DOI: 10.3724/SP.J.1088.2011.10231

Ru/ZrO₂^.хH₂O 催化剂催化肉桂醛选择性加氢制肉桂醇

刘洪磊, 袁茂林, 郭彩红, 李瑞祥, 付海燕a, 陈华b, 李贤均

四川大学化学学院有机金属络合催化研究所, 绿色化学与技术教育部重点实验室, 四川成都 610064

收稿日期:2011-02-23 修回日期:2011-04-18 出版日期:2011-07-18 发布日期:2014-11-28

Selective Hydrogenation of Cinnamaldehyde to Cinnamyl Alcohol over Ru/ZrO2.хH2O Catalyst

LIU Honglei, YUAN Maolin, GUO Caihong, LI Ruixiang, FU Haiyana, CHEN Huab, LI Xianjun

Key Laboratory of Green Chemistry and Technology of the Ministry of Education, Institute of Homogeneous Catalysis, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, Sichuan, China

Received:2011-02-23 Revised:2011-04-18 Online:2011-07-18 Published:2014-11-28

摘要/Abstract

摘要： 采用共沉淀法制备了 7.5%Ru/ZrO2.хH2O 催化剂, 运用 N2 物理吸附-脱附法、X 射线衍射、X 射线光电子能谱和高分辨透射电子显微镜等技术对催化剂进行了表征, 并用于催化肉桂醛选择加氢制肉桂醇反应中, 考察了温度、H2 压力和溶剂对肉桂醛转化率和肉桂醇选择性的影响. 结果表明, 肉桂醛转化率随着温度或 H2 压力的升高而升高, 而肉桂醇选择性则随之下降. 该催化剂在极性溶剂中比在非极性溶剂中表现出更高的活性和肉桂醇选择性. 尤其在极性溶剂三乙胺 (Et3N) 中反应活性最高, 且具有较高的肉桂醇选择性. 在 Et3N 中加入水可进一步提高反应活性和选择性. 以 V(Et3N)/V(H2O) = 4 的混合物为溶剂, 在 4 MPa 和 70 °C 的优化条件下, 反应 6 h, 肉桂醛转化率为 97.9%, 肉桂醇选择性达 85.2%.

关键词: 钌, 二氧化锆, 负载型催化剂, 肉桂醛, 选择性加氢, 肉桂醇

Abstract: A heterogeneous supported catalyst 7.5%Ru/ZrO₂.хH₂O was prepared by co-precipitation method and characterized by N₂ adsorption-desorption, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, and high resolution transmission electron microscopy. Its catalytic performance in cinnamaldehyde hydrogenation was investigated. The effects of temperature, hydrogen pressure, and solvent on the activity and selectivity for cinnamyl alcohol were tested. The results showed that the conversion of cinnamaldehyde increased with the increase in temperature and hydrogen pressure, but the product selectivity decreased. The catalyst showed better catalytic performance in a polar solvent than in a non-polar solvent. Using a mixture solvent composed of Et₃N and H₂O can remarkably raise the activity and the selectivity of the reaction. When the volume ratio of Et₃N to H₂O was 4, the temperature was 70 °C, and the reaction time was 6 h, the highest conversion (98.0%) and selectivity (85.2%) were obtained.

Key words: ruthenium, zirconium dioxide, supported catalyst, cinnamaldehyde, selective hydrogenation, cinnamyl alcohol

刘洪磊, 袁茂林, 郭彩红, 李瑞祥, 付海燕, 陈华, 李贤均. Ru/ZrO₂^.хH₂O 催化剂催化肉桂醛选择性加氢制肉桂醇[J]. 催化学报, 2011, 32(7): 1256-1261.

LIU Hong-Lei, YUAN Mao-Lin, GUO Cai-Hong, LI Rui-Xiang, FU Hai-Yan, CHEN Hua, LI Xian-Jun. Selective Hydrogenation of Cinnamaldehyde to Cinnamyl Alcohol over Ru/ZrO2.хH2O Catalyst[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2011, 32(7): 1256-1261.

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Ru/ZrO₂^.хH₂O 催化剂催化肉桂醛选择性加氢制肉桂醇

Selective Hydrogenation of Cinnamaldehyde to Cinnamyl Alcohol over Ru/ZrO2.хH2O Catalyst

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