磺酸基团功能化的碳-硅介孔复合材料的制备及其在生物柴油绿色合成中的应用

doi:10.1016/S1872-2067(10)60282-3

催化学报 ›› 2012, Vol. 33 ›› Issue (1): 114-122.DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60282-3

磺酸基团功能化的碳-硅介孔复合材料的制备及其在生物柴油绿色合成中的应用

方林, 张坤, 李晓红, 吴海虹, 吴鹏*

华东师范大学化学系, 上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室, 上海200062

收稿日期:2011-08-10 修回日期:2011-09-19 出版日期:2012-01-16 发布日期:2015-05-26

Preparation of a Carbon-Silica Mesoporous Composite Functionalized with Sulfonic Acid Groups and Its Application to the Production of Biodiesel

FANG Lin, ZHANG Kun, LI Xiaohong, WU Haihong, WU Peng*

Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes, Department of Chemistry, East China Normal University, Shanghai 200062, China

Received:2011-08-10 Revised:2011-09-19 Online:2012-01-16 Published:2015-05-26

摘要/Abstract

摘要： 利用化学浸渍法将蔗糖负载到 SBA-15 介孔材料孔道内部, 高温炭化形成的多聚苯环经发烟硫酸气相磺化处理后, 得到磺酸基团功能化的新型碳-硅介孔复合材料. 发烟硫酸气相磺化处理是该材料合成的关键步骤. X 射线衍射、扫描电镜和氮气吸附结果表明, 碳-硅介孔复合材料经磺酸化处理保持了高度有序的介孔结构. 热重、傅里叶变换的红外光谱及吡啶吸附红外光谱结果证明, 磺酸功能基团成功的嫁接于碳-硅介孔复合材料孔道的内表面, 反应活性中心为 Brønsted 酸, 酸密度在 0.09~0.70 mmol/g 可以有效调变. 当碳负载量为 35% 时, 该复合材料在生物柴油的绿色合成中显示出最优的催化性能, 且可重复使用 3 次以上.

关键词: 固体酸, 碳材料, 磺酸功能基, 生物柴油, 介孔材料

Abstract: A carbon-mesoporous silica (CS) composite functionalized with sulfonic acid (–SO₃H) groups was prepared by controlled carbonization of sucrose impregnated in SBA-15 mesoporous silica and its subsequent sulfonation. The moderate vapor phase sulfonation of the CS composite with fuming sulfuric acid (H₂SO₄?20%SO₃) was the key step in preparing the strong acid solid material (CS-SO₃H). Structural analysis and reaction data revealed that sulfonic acid groups were successfully incorporated into the mesoporous CS composite, and the Brønsted acid site density was tunable from 0.09 to 0.70 mmol/gby tuning the carbon loading. The sample with 35 wt% carbon exhibited a remarkable catalytic activity for biodiesel production by the esterification of palmitic acid and the transesterification of soybean oil with methanol.

Key words: Solid acid, carbon, sulfonic acid group, biodiesel, mesoporous materials

方林, 张坤, 李晓红, 吴海虹, 吴鹏. 磺酸基团功能化的碳-硅介孔复合材料的制备及其在生物柴油绿色合成中的应用[J]. 催化学报, 2012, 33(1): 114-122.

FANG Lin, ZHANG Kun, LI Xiao-Hong, WU Hai-Hong, WU Peng. Preparation of a Carbon-Silica Mesoporous Composite Functionalized with Sulfonic Acid Groups and Its Application to the Production of Biodiesel[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2012, 33(1): 114-122.

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参考文献

1Hara M. Energy Environ Sci, 2010, 3: 601
2Yang P F, Kobayashi H, Fukuoka A. Chin J Catal (催化学报), 2011, 32: 716
3Shibasaki-Kitakawa N, Honda H, Kuribayashi H, Toda T, Fu-kumura T, Yonemoto T. Bioresour Technol, 2007, 98: 416
4Serio M D, Tesser R, Dimiccoli M, Cammarota F, Nastasi M, Santacesaria E. J Mol Catal A, 2005, 239: 111
5Liu K S. J Am Oil Chem Soc, 1994, 71: 1179
6Shu Q, Yang B, Yuan H, Qing S, Zhu G. Catal Commun, 2007, 8: 2159
7Nakagaki S, Bail A, Cristina dos Santos V, Rodrigues de Souza V H, Vrubel H, Nunes F S, Ramos L P. Appl Catal A, 2008, 351: 267
8Ghesti G F, Lemos de Macedo J, Parente V C I, Dias J A, Dias S C L. Appl Catal A, 2008, 355: 139
9Jacobson K, Gopinath R, Meher L C, Dalai A K. Appl Catal B, 2008, 85: 86
10Kresge C T, Leonowicz M E, Roth W J, Vartuli J C, Beck J S. Nature, 1992, 359: 710
11Zhao D, Feng J, Huo Q, Melosh N, Fredrickson G H, Chmelka B F, Stucky G D. Science, 1998, 279: 548
12Margolese D, Melero J A, Christiansen S C, Chmelka B F, Stucky G D. Chem Mater, 2000, 12: 2448
13Shen J G C, Herman R G, Klier K. J Phys Chem B, 2002, 106: 9975
14Bossaert W D, De Vos D E, Van Rhijn W M, Bullen J, Grobet P J, Jacobs P A. J Catal, 1999, 182: 156
15Díaz I, Mohino F, Blasco T, Sastre E, Pérez-Pariente J. Microporous Mesoporous Mater, 2005, 80: 33
16Toda M, Takagaki A, Okamura M, Kondo J N, Hayashi S, Domen K, Hara M. Nature, 2005, 438: 178
17Xing R, Liu N, Liu Y M, Wu H H, Jiang Y W, Chen L, He M Y, Wu P. Adv Funct Mater, 2007, 17: 2455
18Xing R, Liu Y M, Wang Y, Chen L, Wu H H, Jiang Y W, He M Y, Wu P. Microporous Mesoporous Mater, 2007, 105: 41
19Nakajima K, Okamura M, Kondo J N, Domen K, Tatsumi T, Hayashi S, Hara M. Chem Mater, 2009, 21: 186
20Suganuma S, Nakajima K, Kitano M, Kato H, Tamura A, Kondo H, Yanagawa S, Hayashi S, Hara M. Microporous Mesoporous Mater, 2011, 143: 443
21Ryoo R, Joo S H, Jun S. J Phys Chem B, 1999, 103: 7743
22Van Der Voort P, Ravikovitch P I, De Jong K P, Neimark A V, Janssen A H, Benjelloun M, Van Bavel E, Cool P, Weckhuysen B M, Vansant E F. Chem Commun, 2002: 1010
23Wang Y, Liu Y M, Li X H, Wu H H, He M Y, Wu P. J Catal, 2009, 266: 258
24Furuta S, Matsuhashi H, Arata K. Catal Commun, 2004, 5: 721
25Zong M H, Duan Z Q, Lou W Y, Smith T J, Wu H. Green Chem, 2007, 9: 434

[1]	张志普, 卢珊珊, 张兵, 史艳梅. 揭示硫掺杂的碳材料在水电氧化过程中活性苯醌基团及惰性硫残留物的形成[J]. 催化学报, 2023, 47(4): 129-137.
[2]	刘储浩, 吴悦, 方锦杰, 余坷, 李慧, 贺文君, 张永臻, 柳守杰, 陈郑, 董京, 陈晨. 氮掺杂碳催化剂在高效电化学CO₂还原中的协同效应[J]. 催化学报, 2022, 43(7): 1697-1702.
[3]	姜媛媛, 周茹茹, 赵怀远, 叶柏镛, 龙奕华, 王正宝, 侯昭胤. 有机-无机复合型固体酸催化剂的制备及其催化甘油乙酸甲酯酯交换反应[J]. 催化学报, 2021, 42(10): 1772-1781.
[4]	林凯, 赵晨. 亲水性介孔碳负载Ru纳米粒子催化海藻油低温水相加氢脱氧制烷烃[J]. 催化学报, 2020, 41(8): 1174-1185.
[5]	郭斌, 贺露露, 唐钢锋, 张丽, 叶林, 岳斌, 曾适之, 贺鹤勇. 氧化钽及钽钨复合氧化物固体酸催化己糖脱水制备5-羟甲基糠醛以及非等计量比的甲酸和乙酰丙酸[J]. 催化学报, 2020, 41(8): 1248-1260.
[6]	赵佳华, 束远, 张鹏飞. CTAB辅助的机械化学法合成介孔Fe₃O₄和Au@Fe₃O₄催化剂[J]. 催化学报, 2019, 40(7): 1078-1084.
[7]	王昊, 刘小好, 许光月, 郭子薇, 张颖. 纤维素原位合成Fe-N-C催化加氢硝基苯到苯胺[J]. 催化学报, 2019, 40(10): 1557-1565.
[8]	阎程程, 林龙, 汪国雄, 包信和. 过渡金属-氮活性位点在二氧化碳电化学还原反应中的应用[J]. 催化学报, 2019, 40(1): 23-37.
[9]	李宁, 尚森森, 王连月, 牛景杨, 吕迎, 高爽. Co-N/m-C高效催化空气下醇直接氧化成酯[J]. 催化学报, 2018, 39(7): 1249-1257.
[10]	楚庆岩, 陈静, 侯文华, 余昊轩, 王平, 刘睿, 宋广亮, 朱红军, 赵萍萍. 超声吸附制备均匀分散在SBA-15的S₂O₈^2--Fe₂O₃纳米粒子:增强S₂O₈^2--Fe₂O₃本体催化活性[J]. 催化学报, 2018, 39(5): 955-963.
[11]	Justina Gaidukevič, Jurgis Barkauskas, Anna Malaika, Paulina Rechnia-Gorący, Aleksandra Możdżyńska, Vitalija Jasulaitienė, Mieczysław Kozłowski. 改进的石墨烯基材料用作菜籽油转酯化反应制生物柴油的有效催化剂[J]. 催化学报, 2018, 39(10): 1633-1645.
[12]	梁继芬, 张晓明, 景铃胭, 杨恒权. 氮掺杂有序介孔碳负载超小尺寸铂纳米颗粒催化硝基苯类化合物选择加氢[J]. 催化学报, 2017, 38(7): 1252-1260.
[13]	李白滔, 罗歆, 黄静, 王秀军, 梁振兴. 含铜有序介孔Cu-KIT-6的合成及其苯乙烯环氧化催化性能：pH值的影响[J]. 催化学报, 2017, 38(3): 518-528.
[14]	李迪帆, 倪文秀, 侯震山. 磷酸锆催化剂用于生物质转化[J]. 催化学报, 2017, 38(11): 1784-1793.
[15]	白霞霞, 潘柳依, 赵鹏, 范代娣, 李稳宏. 新型Sn改性固体酸催化剂SO₄^2-/TiO₂催化1,6-己二醇二丙烯酸酯合成[J]. 催化学报, 2016, 37(9): 1469-1476.

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