Ti-MOR 钛硅分子筛催化甲乙酮氨氧化反应性能

doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20860

催化学报 ›› 2013, Vol. 34 ›› Issue (1): 243-250.DOI: 10.3724/SP.J.1088.2013.20860

Ti-MOR 钛硅分子筛催化甲乙酮氨氧化反应性能

丁姜宏, 徐乐, 徐浩, 吴海虹, 刘月明, 吴鹏*

华东师范大学化学系, 上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室, 上海 200062

收稿日期:2012-08-31 修回日期:2012-09-21 出版日期:2013-01-23 发布日期:2013-01-23

Highly Efficient Synthesis of Methyl Ethyl Ketone Oxime through Ammoximation over Ti-MOR Catalyst

DING Jianghong, XU Le, XU Hao, WU Haihong, LIU Yueming, WU Peng*

Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes, Department of Chemistry, East China Normal University, Shanghai 200062, China

Received:2012-08-31 Revised:2012-09-21 Online:2013-01-23 Published:2013-01-23

摘要/Abstract

摘要： 以 TiCl₄蒸气处理深度脱铝的丝光沸石, 采用气固相同晶置换制备了含钛丝光沸石 (Ti-MOR), 并以 H₂O₂作为氧化剂, 考察了釜式反应器中 Ti-MOR 催化甲乙酮 (MEK) 与氨的液相氨氧化反应合成甲乙酮肟 (MEKO) 的性能, 进而在连续淤浆床反应器中评价了 Ti-MOR 的稳定性和选择性. 结果表明, 在优化的反应条件下, Ti-MOR 催化剂上 MEK 连续氨氧化反应的转化率和 MEKO 选择性分别达到 95% 和 99% 以上, 优于传统的钛硅分子筛 TS-1; 同时, MEK 转化率、MEKO 选择性、催化剂耐积炭性以及稳定性等指标接近结构重排改性的 Ti-MWW 催化剂.

关键词: Ti-MOR 分子筛, Ti-MWW 分子筛, 钛硅分子筛, 液相氨氧化, 甲乙酮, 甲乙酮肟

Abstract: The liquid-phase ammoximation of methyl ethyl ketone (MEK) to methyl ethyl ketone oxime (MEKO) with ammonia and hydrogen peroxide was conducted over MOR-type titanosilicate (Ti-MOR), which was prepared from highly dealuminated mordenite and TiCl₄ vapor by a secondary method of gas-solid phase reaction. The effects of reaction parameters on this reaction were studied systematically in a bath-type reactor. Based on the optimized reaction conditions, Ti-MOR was further employed as the catalyst for the ammoximation of MEK to MEKO in a continuous slurry reactor. This catalyst exhibited good catalytic activity and excellent MEKO selectivity in comparison to TS-1. Moreover, in terms of ketone conversion, oxime selectivity, coke resistance, and lifetime, Ti-MOR possessed the same advantages as the Ti-MWW catalyst prepared by structural rearrangement.

Key words: Ti-MOR zeolite, Ti-MWW zeolite, titanosilicate, liquid-phase ammoximation, methyl ethyl ketone, methyl ethyl ketone oxime

丁姜宏, 徐乐, 徐浩, 吴海虹, 刘月明, 吴鹏. Ti-MOR 钛硅分子筛催化甲乙酮氨氧化反应性能[J]. 催化学报, 2013, 34(1): 243-250.

DING Jiang-Hong, XU Le, XU Hao, WU Hai-Hong, LIU Yue-Ming, WU Peng. Highly Efficient Synthesis of Methyl Ethyl Ketone Oxime through Ammoximation over Ti-MOR Catalyst[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2013, 34(1): 243-250.

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