不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比对整体式 MnOx-CeO2/WO3-ZrO2 催化剂 NH3-SCR 性能的影响

doi:10.1016/S1872-2067(11)60467-1

催化学报 ›› 2012, Vol. 33 ›› Issue (12): 1927-1937.DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60467-1

不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比对整体式 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 催化剂 NH₃-SCR 性能的影响

徐海迪, 房志涛, 曹毅, 孔爽, 林涛a, 龚茂初, 陈耀强b

四川大学化学学院, 教育部绿色化学与技术重点实验室, 四川成都 610064

收稿日期:2012-08-14 修回日期:2012-10-08 出版日期:2013-01-18 发布日期:2012-12-18

Influence of Mn/(Mn+Ce) Ratio of MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ Monolith Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO_x with Ammonia

XU Haidi, FANG Zhitao, CAO Yi, KONG Shuang, LIN Taoa, GONG Maochu, CHEN Yaoqiangb

Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, Sichuan, China

Received:2012-08-14 Revised:2012-10-08 Online:2013-01-18 Published:2012-12-18

摘要/Abstract

摘要： 制备了一系列不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比的 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 整体式催化剂用于富氧条件下的 NH₃选择性催化还原 NO_x (NH₃-SCR), 并采用 N₂ 吸脱附、储氧量、X 射线衍射、X 光电子能谱、NH₃/NO 程序升温脱附以及 H₂ 程序升温还原等手段对催化剂进行表征. 结果表明, 当 Mn/(Mn+Ce) 质量比为 0.5 时, 整体式催化剂具有较好的 NH₃-SCR 性能, 在空速 10000 h^-1和 173~355 ºC 条件反应下, NO_x转化率达 90% 以上. 这是由于该 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 催化剂具有更高的 NO 氧化活性、更高的表面 Ce 和 Mn 原子浓度以及 Ce³⁺/Ce 值较低的 NH₃ 和 NO 脱附温度以及优异的氧化还原性能所致.

关键词: 锰, 铈, 氨选择性催化还原, 氮氧化物, 质量比

Abstract: A series of monolith MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ catalysts with different mass ratios of Mn/(Mn+Ce) were prepared and used for the selective catalytic reduction (SCR) of NO_x with NH₃ in the presence of excess O₂. The catalysts were characterized by N₂ adsorption, oxygen storage capacity, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, NH₃/NO temperature-programmed desorption, and H₂temperature-programmed reduction. The best catalyst had the mass ratio of Mn/(Mn+Ce) = 0.5. It gave 90% NO_x conversion in the range of 173-355 ºC at the gas hourly space velocity of 10000 h^-1, and characterization results showed that a higher oxidation activity of NO to NO₂, more surface Ce and Mn with a larger Ce³⁺/Ce⁴⁺ ratio, lower NH₃ and NO desorption temperatures, and excellent redox ability were together responsible for its best NH₃-SCR performance.

Key words: manganese, cerium, selective catalytic reduction of ammonia, nitrogen oxide, mass ratio

徐海迪, 房志涛, 曹毅, 孔爽, 林涛, 龚茂初, 陈耀强. 不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比对整体式 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 催化剂 NH₃-SCR 性能的影响[J]. 催化学报, 2012, 33(12): 1927-1937.

XU Hai-Di, FANG Zhi-Tao, CAO Yi, KONG Shuang, LIN Tao, GONG Mao-Chu, CHEN Yao-Qiang. Influence of Mn/(Mn+Ce) Ratio of MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ Monolith Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO_x with Ammonia[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2012, 33(12): 1927-1937.

×
扫码分享

导出引用管理器 EndNote|Ris|BibTeX

链接本文: https://www.cjcatal.com/CN/10.1016/S1872-2067(11)60467-1

https://www.cjcatal.com/CN/Y2012/V33/I12/1927

参考文献

1 Bosch H, Janssen F. Catal Today, 1988, 2: 369
2 Kaspar J, Fornasiero P, Hickey N. Catal Today, 2003, 77: 419
3 Djerad S, Tifouti L, Crocoll M, Weisweiler W. J Mol Catal A, 2004, 208: 257
4 Choo S T, Yim S D, Nam I S, Ham S W, Lee J B. Appl Catal B, 2003, 44: 237
5 Kang M, Park E D, Kim J M, Yie J E. Catal Today, 2006, 111: 236
6 Wu Z, Jiang B, Liu Y. Appl Catal B, 2008, 79: 347
7 Kijlstra W S, Brands D S, Poels E K, Bliek A. J Catal, 1997, 171: 208
8 Park E S, Chin S M, Kim J S, Bae G N, Jurng J S. Powder Technol, 2011, 208: 740
9 Huang J, Tong Z, Huang Y, Zhang J. Appl Catal B, 2008, 78: 309
10 Wang C, Sun L, Cao Q, Hu B, Huang Z, Tang X. Appl Catal B, 2011, 101: 598
11 Qi G. S, Yang R T. Appl Catal B, 2003, 44: 217
12 Si Z, Weng D, Wu X, Yang J, Wang B. Catal Commun, 2010, 11: 1045
13 Jin R, Liu Y, Wu Z, Wang H, Gu T. Chemosphere, 2010, 78: 1160
14 徐海迪, 邱春天, 张秋林, 林涛, 龚茂初, 陈耀强. 物理化学学报 (Xu H D, Qiu Ch T, Zhang Q L, Lin T, Gong M Ch, Chen Y Q. Acta Phys-Chim Sin), 2010, 26: 2449
15 Qi G S, Yang R T. J Catal, 2003, 217: 434
16 Qi G S, Yang R T. Chem Commun, 2003: 848
17 Qi G S, Yang R T. J Phys Chem B, 2004, 108: 15738
18 Qi G S, Yang R T, Chang R. Appl Catal B, 2004, 51: 93
19 Xu H D, Zhang Q L, Qiu C T, Lin T, Gong M C, Chen Y Q. Chem Eng Sci, 2012, 76: 120
20 Liu F D, He H, Zhang C B, Feng Z C, Zheng L R, Xie Y N, Hu T D. Appl Catal B, 2010, 96: 408
21 邱春天, 林涛, 张秋林, 徐海迪, 陈耀强, 龚茂初. 催化学报 (Qiu Ch T, Lin T, Zhang Q L, Xu H D, Chen Y Q, Gong M Ch. Chin J Catal), 2011, 32: 1227
22 Machida M, Uto M, Kurogi D, Kijima T. Chem Mater, 2000, 12: 3158
23 Kang M, Park E D, Kim J M, Yie J E. Appl Catal A, 2007, 327: p. 261
24 Busca G., Larrubia M A, Arrighi L, Ramis G. Catal Today, 2005, 107-108: 139
25 Wang Y A, Cheng H M, Hao Y Z, Ma J M, Li W H, Cai S M. J Mater Sci, 1999, 34: 3721
26 Kim Y J, Kwon H J, Nam I S, Choung J W, Kil J K, Kim H J, Cha M S, Yeo G K. Catal Today, 2010, 151: 244
27 Wang X Y, Kang Q, Li D. Appl Catal B, 2009, 86: 166
28 He H, Dai H X, Au C T. Catal Today, 2004, 90: 245
29 Chen L, Li J, Ge M, Zhu R. Catal Today, 2010, 153: 77
30 Mao X B, Gong M C, Chen Y Q. Chin J Inorg Chem, 2006, 22: 1521
31 Martinez A, Prieto G, Arribas M A, Concepcion P, Sanchez R J F. J Catal, 2007, 248: 288
32 Liu F D, He H, Ding Y, Zhang C B. Appl Catal B, 2009, 93: 194
33 Thirupathi B, Smirniotis P G. J Catal, 2012, 288: 74
34 Ding Z Y, Li L X, Wade D, Gloyna E F. Ind Eng Chem Res, 1998, 37: 1707
35 Arena F, Trunfio G, Negro J, Fazio B, Spadaro L. Chem Mater, 2007, 19: 2269
36 Lin S S, Chen C L, Chang D J, Chen C C. Water Res, 2002, 36: 3009
37 Yang S, Feng Y, Wan J, Zhu W, Jiang Z. Appl Surf Sci, 2005, 246: 222
38 Vartuli J C, Santiesteban J G, Traverso P, Cardona-Martinez N, Chang C D, Stevenson S A. J Catal, 1999, 187: 131
39 Due-Hansen J, Kustov A L, Rasmussen S B, Fehrmann R, Christensen C H. Appl Catal B, 2006, 66: 161
40 Chen J P, Yang R T. Appl Catal A, 1992, 80: 135
41 Ettireddy P R, Ettireddy N, Mamedov S, Boolchand P, Smirniotis P G. Appl Catal B, 2007, 76: 123
42 Liu Y, Luo M, Wei Z, Xin Q, Ying P, Li C. Appl Catal B, 2001, 29: 61
43 Zhang Q L, Qiu C T, Xu H D, Lin T, Lin Z E, Gong M C, Chen Y Q. Catal Today, 2011, 175: 171
44 Liu J, Zhao Z, Wang J, Xu C, Duan A, Jiang G, Yang Q. Appl Catal B, 2008, 84: 185

[1]	张龙, 杨懿, 李远志, 武继春, 吴绍文, 谭鑫, 胡倩倩. 二氧化铈-铈掺杂锰氧化物纳米复合物高效紫外-可见-红外光热催化净化乙酸乙酯[J]. 催化学报, 2022, 43(2): 379-390.
[2]	赵东越, 杨岳溪, 高中楠, 尹萌欣, 田野, 张静, 姜政, 于晓波, 李新刚. 贫燃/富燃循环气氛下原位活化Pd负载钙钛矿催化剂促进NO_x还原消除[J]. 催化学报, 2021, 42(5): 795-807.
[3]	孙传智, 陈葳, 贾轩轩, 刘安鼐, 高飞, 冯帅, 董林. Sm掺杂对Fe₂O₃催化剂NH₃-SCR反应活性及抗水抗硫性作用[J]. 催化学报, 2021, 42(3): 417-430.
[4]	王翔, 李美俊, 吴自力. 二氧化铈催化剂的氧化还原和酸碱性质的原位光谱表征[J]. 催化学报, 2021, 42(12): 2122-2140.
[5]	董春燕, 周燕, 塔娜, 刘雯璐, 李名润, 申文杰. 氧化铈形貌对Pd纳米粒子分散的影响[J]. 催化学报, 2021, 42(12): 2234-2241.
[6]	王海, 罗青松, 王亮, 惠宇, 秦玉才, 宋丽娟, 肖丰收. 氧化锰晶体作为催化材料调控氨氧化反应产物选择性[J]. 催化学报, 2021, 42(12): 2164-2172.
[7]	林炳裕, 吴玉远, 方笔耘, 李春艳, 倪军, 王秀云, 林建新, 江莉龙. 氧化铈负载钌催化剂中钌表面密度对氨合成活性和氢中毒的影响[J]. 催化学报, 2021, 42(10): 1712-1723.
[8]	任雨雨, 李源, 吴晓勇, 王金龙, 张高科. S型Sb₂WO₆/g-C₃N₄复合光催化剂及其增强的可见光诱导的光催化氧化NO性能[J]. 催化学报, 2021, 42(1): 69-77.
[9]	杨彬, 邓威, 郭利民, 石原逹己. 铜-氧化铈固溶体催化剂用于二氧化碳催化加氢制甲醇[J]. 催化学报, 2020, 41(9): 1348-1359.
[10]	王盼盼, 段嘉豪, 王杰, 梅付名, 刘鹏. 金属掺杂γ-MnO₂在乙醇气相选择氧化和CO氧化中的构效关系[J]. 催化学报, 2020, 41(8): 1298-1310.
[11]	周燕, 陈阿玲, 宁静, 申文杰. 铜-氧化铈界面:几何及电子结构[J]. 催化学报, 2020, 41(6): 928-937.
[12]	Linxi Wang, Shyam Deo, Kerry Dooley, Michael J. Janik, Robert M. Rioux. 金属核及氧化铈的物理化学性质对一氧化碳氧化的影响[J]. 催化学报, 2020, 41(6): 951-962.
[13]	安静华, 王业红, 张志鑫, 张健, Martin Gocyla, Rafal E. Dunin-Borkowski, 王峰. Ru/CeO₂催化剂催化苯乙烯氢甲氧基羰基化反应高选择性制备直链酯类化合物[J]. 催化学报, 2020, 41(6): 963-969.
[14]	Md. Nurnobi Rashed, Abeda Sultana Touchy, Chandan Chaudhari, Jaewan Jeon, S. M. A. Hakim Siddiki, Takashi Toyao, Ken-ichi Shimizu. 多相CeO₂催化剂上氧化吲哚与醛的选择性C3烯基化反应[J]. 催化学报, 2020, 41(6): 970-976.
[15]	Yaroslava Lykhach, Tomá? Skála, Armin Neitzel, Nataliya Tsud, Klára Beranová, Kevin C. Prince, Vladimír Matolín, J?rg Libuda. 铈基模型催化剂的纳米结构:有序CeO₂(111)薄膜上的Pt-Co纳米颗粒[J]. 催化学报, 2020, 41(6): 985-997.

不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比对整体式 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 催化剂 NH₃-SCR 性能的影响

Influence of Mn/(Mn+Ce) Ratio of MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ Monolith Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO_x with Ammonia

PDF

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

扫码分享

参考文献

相关文章 15

编辑推荐

Metrics