不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比对整体式 MnOx-CeO2/WO3-ZrO2 催化剂 NH3-SCR 性能的影响

doi:10.1016/S1872-2067(11)60467-1

催化学报 ›› 2012, Vol. 33 ›› Issue (12): 1927-1937.DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60467-1

不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比对整体式 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 催化剂 NH₃-SCR 性能的影响

徐海迪, 房志涛, 曹毅, 孔爽, 林涛a, 龚茂初, 陈耀强b

四川大学化学学院, 教育部绿色化学与技术重点实验室, 四川成都 610064

收稿日期:2012-08-14 修回日期:2012-10-08 出版日期:2013-01-18 发布日期:2012-12-18

Influence of Mn/(Mn+Ce) Ratio of MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ Monolith Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO_x with Ammonia

XU Haidi, FANG Zhitao, CAO Yi, KONG Shuang, LIN Taoa, GONG Maochu, CHEN Yaoqiangb

Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, Sichuan, China

Received:2012-08-14 Revised:2012-10-08 Online:2013-01-18 Published:2012-12-18

摘要/Abstract

摘要： 制备了一系列不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比的 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 整体式催化剂用于富氧条件下的 NH₃选择性催化还原 NO_x (NH₃-SCR), 并采用 N₂ 吸脱附、储氧量、X 射线衍射、X 光电子能谱、NH₃/NO 程序升温脱附以及 H₂ 程序升温还原等手段对催化剂进行表征. 结果表明, 当 Mn/(Mn+Ce) 质量比为 0.5 时, 整体式催化剂具有较好的 NH₃-SCR 性能, 在空速 10000 h^-1和 173~355 ºC 条件反应下, NO_x转化率达 90% 以上. 这是由于该 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 催化剂具有更高的 NO 氧化活性、更高的表面 Ce 和 Mn 原子浓度以及 Ce³⁺/Ce 值较低的 NH₃ 和 NO 脱附温度以及优异的氧化还原性能所致.

关键词: 锰, 铈, 氨选择性催化还原, 氮氧化物, 质量比

Abstract: A series of monolith MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ catalysts with different mass ratios of Mn/(Mn+Ce) were prepared and used for the selective catalytic reduction (SCR) of NO_x with NH₃ in the presence of excess O₂. The catalysts were characterized by N₂ adsorption, oxygen storage capacity, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, NH₃/NO temperature-programmed desorption, and H₂temperature-programmed reduction. The best catalyst had the mass ratio of Mn/(Mn+Ce) = 0.5. It gave 90% NO_x conversion in the range of 173-355 ºC at the gas hourly space velocity of 10000 h^-1, and characterization results showed that a higher oxidation activity of NO to NO₂, more surface Ce and Mn with a larger Ce³⁺/Ce⁴⁺ ratio, lower NH₃ and NO desorption temperatures, and excellent redox ability were together responsible for its best NH₃-SCR performance.

Key words: manganese, cerium, selective catalytic reduction of ammonia, nitrogen oxide, mass ratio

徐海迪, 房志涛, 曹毅, 孔爽, 林涛, 龚茂初, 陈耀强. 不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比对整体式 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 催化剂 NH₃-SCR 性能的影响[J]. 催化学报, 2012, 33(12): 1927-1937.

XU Hai-Di, FANG Zhi-Tao, CAO Yi, KONG Shuang, LIN Tao, GONG Mao-Chu, CHEN Yao-Qiang. Influence of Mn/(Mn+Ce) Ratio of MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ Monolith Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO_x with Ammonia[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2012, 33(12): 1927-1937.

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不同 Mn/(Mn+Ce) 质量比对整体式 MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ 催化剂 NH₃-SCR 性能的影响

Influence of Mn/(Mn+Ce) Ratio of MnO_x-CeO₂/WO₃-ZrO₂ Monolith Catalyst on Selective Catalytic Reduction of NO_x with Ammonia

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