超临界流体中制备微孔和介孔结构金属有机框架负载 Ru 及其催化性能

doi:10.1016/S1872-2067(11)60475-0

催化学报 ›› 2013, Vol. 34 ›› Issue (1): 167-175.DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60475-0

超临界流体中制备微孔和介孔结构金属有机框架负载 Ru 及其催化性能

吴天斌, 张鹏, 马珺, 樊红雷, 王伟涛, 姜涛, 韩布兴*

中国科学院化学研究所, 北京分子科学国家实验室, 北京 100190

收稿日期:2012-09-16 修回日期:2012-10-29 出版日期:2013-01-23 发布日期:2013-01-23

Catalytic activity of immobilized Ru nanoparticles in a porous metal-organic framework using supercritical fluid

WU Tianbin, ZHANG Peng, MA Jun, FAN Honglei, WANG Weitao, JIANG Tao, HAN Buxing*

Beijing National Laboratory for Molecular Sciences, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China

Received:2012-09-16 Revised:2012-10-29 Online:2013-01-23 Published:2013-01-23

摘要/Abstract

摘要： 以柠檬酸为螯合剂, 十六烷基三甲基溴化胺为表面活性剂, 通过 ZrOCl₂•8H₂O 与对苯二甲酸 (H₂BDC) 反应制备了同时具有微孔和介孔结构的 Zr 基金属有机骨架材料 (Zr-MOF), 并在超临界 CO₂-甲醇流体中将 Ru 负载于 Zr-MOF 上, 制备了 Ru@Zr-MOF 催化剂, 采用傅里叶变换红外光谱、X 射线粉末衍射、透射电子显微镜、热重分析、N₂ 吸附-脱附、X 射线光电子能谱和电感耦合等离子体发射光谱对催化剂进行了表征, 研究了该催化剂在苯及其同系物加氢反应中的催化性能. 结果表明, Ru 纳米金属颗粒均匀地分散在 Zr-MOF 载体上, 平均粒径约为 2.3 nm, 在苯及其同系物的加氢反应中表现出很高的催化活性和稳定性.

关键词: 金属有机骨架材料, 钌, 超临界流体, 苯同系物, 加氢

Abstract: A Zr-based metal-organic framework (Zr-MOF) with both micropores and mesopores was prepared by the reaction of 1,4-benzenedicarboxylic acid (H₂BDC) and ZrOCl₂·8H₂O with the aid of a citric acid (CA) chelating agent and a cetyltrimethylammonium bromide (CTAB) surfactant. This was followed by formation of a Ru@Zr-MOF catalyst from RuCl₃·3H₂O in a supercritical CO₂-methanol solution. The catalyst was characterized by Fourier transform infrared spectroscopy, power X-ray diffraction, transmission electron microscopy, thermo-gravimetric analysis, N₂ adsorption-desorption, X-ray photoelectron spectroscopy, and inductively coupled plasma-atomic emission spectroscopy. Ru particles with an average diameter of 2.3 nm were uniformly supported in the Zr-MOF. The catalytic performance of Ru@Zr-MOF for the hydrogenation of benzene and its derivatives was investigated and was found to be active and stable.

Key words: Metal-organic framework, Ruthenium, Supercritical fluid, Benzene and derivatives, Hydrogenation

吴天斌, 张鹏, 马珺, 樊红雷, 王伟涛, 姜涛, 韩布兴. 超临界流体中制备微孔和介孔结构金属有机框架负载 Ru 及其催化性能[J]. 催化学报, 2013, 34(1): 167-175.

WU Tian-Bin, ZHANG Peng, MA Jun, FAN Hong-Lei, WANG Wei-Tao, JIANG Tao, HAN Bu-Xing. Catalytic activity of immobilized Ru nanoparticles in a porous metal-organic framework using supercritical fluid[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2013, 34(1): 167-175.

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Catalytic activity of immobilized Ru nanoparticles in a porous metal-organic framework using supercritical fluid

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