Ni/SiO2-ZrO2催化剂焙烧温度对其催化愈创木酚加氢脱氧性能的影响

doi:10.1016/S1872-2067(12)60733-5

催化学报 ›› 2014, Vol. 35 ›› Issue (3): 302-309.DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60733-5

Ni/SiO₂-ZrO₂催化剂焙烧温度对其催化愈创木酚加氢脱氧性能的影响

张兴华, 张琦, 陈伦刚, 徐莹, 王铁军, 马隆龙

中国科学院广州能源研究所, 中国科学院可再生能源重点实验室, 广东广州510640

收稿日期:2013-07-29 修回日期:2013-10-15 出版日期:2014-02-26 发布日期:2014-02-26
通讯作者: 王铁军, 马隆龙
基金资助:
国际科技合作专项（2012DFA61080，246772）；国家自然科学基金（51106167）.

Effect of calcination temperature of Ni/SiO₂-ZrO₂ catalyst on its hydrodeoxygenation of guaiacol

Xinghua Zhang, Qi Zhang, Lungang Chen, Ying Xu, Tiejun Wang, Longlong Ma

Key Laboratory of Renewable Energy, Guangzhou Institute of Energy Conversion, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, Guangdong, China

Received:2013-07-29 Revised:2013-10-15 Online:2014-02-26 Published:2014-02-26
Supported by:
This work was supported by the International S&T Cooperation Program of China (2012DFA61080, 246772) and the National Natural Science Foundation of China (51106167).

摘要/Abstract

摘要：

采用化学沉淀法合成了SiO₂-ZrO₂复合氧化物载体，并以浸渍法制备了Ni/SiO₂-ZrO₂双功能催化剂，考察了焙烧温度对催化剂结构及其催化愈创木酚加氢脱氧制环己烷性能的影响. 结果表明，经500℃焙烧催化剂的加氢脱氧活性最高，在Ni金属中心和SiO₂-ZrO₂载体材料的协同作用下，愈创木酚转化率为100%，环己烷选择性为96.8%. 对催化剂进行N₂物理吸附、H₂化学吸附、X射线衍射分析、H₂程序升温还原、NH₃程序升温脱附与Raman光谱等表征后发现，合成的SiO₂-ZrO₂为无定形的酸碱两性氧化物；经500℃焙烧的催化剂样品的有效比表面积和孔体积均明显增大，表面酸量最多，硝酸镍分解成小颗粒的NiO较易被H₂还原，这些特性是该催化剂样品具有高效加氢脱氧活性的原因.

关键词: 镍, 氧化硅, 氧化锆, 焙烧温度, 愈创木酚, 加氢脱氧, 环己烷

Abstract:

SiO₂-ZrO₂composites were synthesized by chemical precipitation and used to prepare a series of bifunctional Ni/SiO₂-ZrO₂ catalysts by impregnation. The effect of calcination temperature on the catalyst structure and its catalysis of the hydrodeoxygenation of guaiacol was investigated. Guaiacol was converted to cyclohexane by a synergism between the metal center and solid acid support. The catalyst calcined at 500℃ gave a maximum 100% guaiacol conversion and 96.8% selectivity for cyclohexane. The catalyst samples were characterized by N₂adsorption, H₂ chemisorption, X-ray diffraction, H₂ temperature-programmed reduction, NH₃ temperature-programmed desorption, and Raman spectroscopy. The synthesized SiO₂-ZrO₂ was an amorphous oxide. The Ni/SiO₂-ZrO₂ catalyst calcined at 500℃ has more acidity, smaller NiO particles, and larger BET surface area and pore volume, which gave it the best catalytic performance.

Key words: Nickel, Silica, Zirconia, Calcination temperature, Guaiacol, Hydrodeoxygenation, Cyclohexane

张兴华, 张琦, 陈伦刚, 徐莹, 王铁军, 马隆龙. Ni/SiO₂-ZrO₂催化剂焙烧温度对其催化愈创木酚加氢脱氧性能的影响[J]. 催化学报, 2014, 35(3): 302-309.

Xinghua Zhang, Qi Zhang, Lungang Chen, Ying Xu, Tiejun Wang, Longlong Ma. Effect of calcination temperature of Ni/SiO₂-ZrO₂ catalyst on its hydrodeoxygenation of guaiacol[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2014, 35(3): 302-309.

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Ni/SiO₂-ZrO₂催化剂焙烧温度对其催化愈创木酚加氢脱氧性能的影响

Effect of calcination temperature of Ni/SiO₂-ZrO₂ catalyst on its hydrodeoxygenation of guaiacol

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