表面修饰多壁碳纳米管负载二氧化钛的制备及催化碳酸二甲酯与苯酚酯交换反应的性能

doi:10.1016/S1872-2067(14)60010-3

催化学报 ›› 2014, Vol. 35 ›› Issue (4): 481-489.DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60010-3

表面修饰多壁碳纳米管负载二氧化钛的制备及催化碳酸二甲酯与苯酚酯交换反应的性能

周喜^a,b, 葛鑫^a, 唐荣芝^a, 陈彤^a, 王公应^a

a 中国科学院成都有机化学研究所催化中心, 四川成都610041;
b 邵阳学院生物与化学工程系, 湖南邵阳422000

收稿日期:2013-11-07 修回日期:2013-12-24 出版日期:2014-03-20 发布日期:2014-03-21
通讯作者: 陈彤，王公应
基金资助:
国家高技术研究发展计划（863计划，SS2013AA031703）；四川省青年科技创新研究团队（2013TD0010）.

Preparation and catalytic property of modified multi-walled carbon nanotube-supported TiO₂ for the transesterification of dimethyl carbonate with phenol

Xi Zhou^a,b, Xin Ge^a, Rongzhi Tang^a, Tong Chen^a, Gongying Wang^a

a Chengdu Institute of Organic Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, Sichuan, China;
b Department of Biological and Chemical Engineering, Shaoyang University, Shaoyang 422000, Hunan, China

Received:2013-11-07 Revised:2013-12-24 Online:2014-03-20 Published:2014-03-21
Supported by:
This work was supported by the National High Technology Research and Development Program of China (863 Program, SS2013AA031703) and Sichuan Provincial Scientific Innovation Team of China (2013TD0010).

摘要/Abstract

摘要：

制备了表面修饰多壁碳纳米管负载TiO₂的催化剂，并将其应用于碳酸二甲酯与苯酚的酯交换反应. 采用X射线电子能谱、透射电子显微镜、低温N₂吸附-脱附和X射线衍射等对催化剂进行了表征. 结果表明，以低浓度的氨水（0.4%）代替去离子水作为沉淀剂时，制备的催化剂显示出更好的催化活性、分离性与重复使用性. 考察了TiO₂负载量、催化剂用量及反应时间对反应性能的影响. 在最佳反应条件下，苯酚转化率为42.5%，碳酸甲苯酯与碳酸二苯酯的总选择性达到99.9%以上. 经过4次重复使用后，催化剂的活性略有下降.

关键词: 多壁碳纳米管, 二氧化钛, 碳酸二苯酯, 酯交换, 沉淀剂

Abstract:

Modified multi-walled carbon nanotube-supported TiO₂ samples were prepared and used as an efficient heterogeneous catalyst for the transesterification of dimethyl carbonate with phenol. The catalysts were characterized by X-ray photoelectron spectroscopy, transmission electron microscopy, N₂ adsorption-desorption, and X-ray powder diffraction. The results showed that the catalyst, which was prepared using a low concentration (0.4%) of ammonium hydroxide as the precipitant instead of ionized water, had better catalytic activity, separability, and reusability properties. The effects of the TiO₂ loading, amount of catalyst and reaction time on the performance of the transesterification reaction were also studied. Under the optimum reaction conditions, the conversion of phenol reached 42.5% with over 99.9% selectivity for methyl phenyl carbonate and diphenyl carbonate. The catalyst could be reused for the transesterification in four runs with only slight loss of its catalytic activity.

Key words: Multi-walled carbon nanotube, Titanium dioxide, Diphenyl carbonate, Transesterification, Precipitant

周喜, 葛鑫, 唐荣芝, 陈彤, 王公应. 表面修饰多壁碳纳米管负载二氧化钛的制备及催化碳酸二甲酯与苯酚酯交换反应的性能[J]. 催化学报, 2014, 35(4): 481-489.

Xi Zhou, Xin Ge, Rongzhi Tang, Tong Chen, Gongying Wang. Preparation and catalytic property of modified multi-walled carbon nanotube-supported TiO₂ for the transesterification of dimethyl carbonate with phenol[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2014, 35(4): 481-489.

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