过渡金属替代的CeO2(111)表面上NO+CO反应机理的理论研究

doi:10.1016/S1872-2067(14)60169-8

催化学报 ›› 2014, Vol. 35 ›› Issue (12): 1937-1943.DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60169-8

过渡金属替代的CeO₂(111)表面上NO+CO反应机理的理论研究

丁戊辰, 李微雪

中国科学院大连化学物理研究所, 辽宁大连116023

收稿日期:2014-05-16 修回日期:2014-06-10 出版日期:2014-11-29 发布日期:2014-11-29
通讯作者: 李微雪
基金资助:
国家自然科学基金(21173210, 21225315); 国家重点基础研究发展计划(973计划, 2013CB834603); 中国科学院战略性先导科技专项(XDA09030000).

First-principles study of NO reduction by CO on transition metal atoms-doped CeO₂(111)

Wuchen Ding, Weixue Li

State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 110623, Liaoning, China

Received:2014-05-16 Revised:2014-06-10 Online:2014-11-29 Published:2014-11-29
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21173210, 21225315), the National Basic Research Program of China (973 Program, 2013CB834603), and the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (XDA09030000).

摘要/Abstract

摘要：

采用DFT+U方法研究了过渡金属替代的CeO₂(111)表面上的NO+CO反应机理, 以探求不同过渡金属对N₂选择性的影响.结果表明, 在反应过程中, 反应活性中心由过渡金属单原子与其最近邻的氧空位组成.NO在过渡金属-氧空位上发生N-O断键, 不同过渡金属上该还原步骤的难易程度不同.计算发现, 右过渡金属Rh, Pd和Pt替代的CeO₂(111)表面可以与吸附物之间形成较强的吸附作用, 进而可以达到较高的N₂选择性. 其主要原因是右过渡金属具有较多的d电子, 可以与吸附小分子之间形成有效的反馈键.而左过渡金属拥有较少的d电子, 难以有效抓住吸附物, 最终导致较低的N₂选择性.

关键词: 一氧化氮消除, 选择性, 单原子, 单过渡金属原子/氧化铈, 密度泛函理论+U

Abstract:

We present here a density functional theory plus U study of NO reduction with CO, catalyzed by a single transition metal atom (TM₁ = Zr₁, Tc₁, Ru₁, Rh₁, Pd₁, Pt₁)-doped CeO₂(111). The catalytic center was identified as the TM dopant in combination with lattice oxygen. The investigation into N₂ selectivity focused on three key elementary steps: gaseous N₂O formation, subsequent re-adsorption, and N-O bond scission to produce N₂. In these steps, Rh₁, Pd₁, and Pt₁/CeO₂(111) exhibit a higher selectivity, whereas the other systems (Zr₁, Tc₁, Ru₁) TM₁/CeO₂ show a lower selectivity. The higher selectivity displayed by Pt₁, Pd₁, and Rh₁ dopants arises from the availability of valence d electrons, which permit the formation of strong chemical bonds with the reactants and intermediates. Calculated results agree well with experimental findings, and the insights gained can be used to guide the rational design of the doped oxides for catalysis.

Key words: Nitrogen oxide reduction, Single atom, Single transition metal atom/ceria, Cleavage, Density functional theory plus U

丁戊辰, 李微雪. 过渡金属替代的CeO₂(111)表面上NO+CO反应机理的理论研究[J]. 催化学报, 2014, 35(12): 1937-1943.

Wuchen Ding, Weixue Li. First-principles study of NO reduction by CO on transition metal atoms-doped CeO₂(111)[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2014, 35(12): 1937-1943.

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First-principles study of NO reduction by CO on transition metal atoms-doped CeO₂(111)

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