高效SnO2纳米片催化剂用于CO氧化

doi:10.1016/S1872-2067(15)60926-3

催化学报 ›› 2015, Vol. 36 ›› Issue (11): 2004-2010.DOI: 10.1016/S1872-2067(15)60926-3

高效SnO₂纳米片催化剂用于CO氧化

彭洪根, 彭跃, 徐香兰, 方修忠, 刘玥, 蔡建信, 王翔

南昌大学化学学院应用化学研究所, 江西南昌330031

收稿日期:2015-04-19 修回日期:2015-06-01 出版日期:2015-11-02 发布日期:2015-11-02
通讯作者: 王翔. 电话: 15979149877; 电子信箱: xwang23@ncu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21263015); 江西省科技落地计划(KJLD14005); 江西省自然科学基金(20151BBE50006, 20122BAB203009).

SnO₂ nano-sheet as an efficient catalyst for CO oxidation

Honggen Peng, Yue Peng, Xianglan Xu, Xiuzhong Fang, Yue Liu, Jianxin Cai, Xiang Wang

Institute of Applied Chemistry, College of Chemistry, Nanchang University, Nanchang 330031, Jiangxi, China

Received:2015-04-19 Revised:2015-06-01 Online:2015-11-02 Published:2015-11-02
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21263015), the Education Department of Jiangxi Province (KJLD14005), and the Natural Science Foundation of Jiangxi Province (20151BBE50006, 20122BAB203009).

摘要/Abstract

摘要：

SnO₂是一种具有丰富表面缺位氧的n型半导体, 其晶格氧亦可还原. 另外其熔点高达1630 ℃, 具有较高的热稳定性能. 在过去的几十年中, SnO₂主要用作气敏材料. 而其作为催化材料的性能, 特别是用于大气污染治理则鲜见报道. 在过去的几年中, 本课题组系统研究了SnO₂的催化化学, 发现利用传统共沉淀法制备的SnO₂纳米粉末, 在焙烧温度高于500 ℃时, 其比表面积通常低于20 m²/g, 因而限制了其氧化活性. 在SnO₂晶格中掺杂Fe、Cr、Mn、Ce和Ta等形成固溶体可有效提高其比表面积并产生更多的活性氧物种, 因而其对CO和CH₄的氧化活性及稳定性大幅度提高. 本课题组近期研究结果表明, 采用熔盐法制备的高纯SnO₂纳米棒单晶比SnO₂纳米颗粒和纳米微球等具有更优异的CO氧化活性, 260 ℃即可完全氧化CO. 且在240-260 ℃狭窄温度区间发生转化率突跃, 表现出类似贵金属的催化行为. 值得指出的是, SnO₂纳米棒的比表面积(1 m²/g)远低于其他几种形貌的材料, 且无活泼氧存在. 但研究表明SnO₂纳米棒具有优先暴露的(110)活泼晶面, 是导致其活性优良的主要原因. 另外, 我们采用简单共沉淀法成功制备了高比表面介孔Cu-Sn复合氧化物纳米片(196 m²/g), 其在140 ℃即可将CO完全氧化, 且具有优良的抗水失活性能. 因此, SnO₂的形貌是影响其催化活性的主要因素之一, 但迄今未见较系统深入的研究.
在上述工作基础上, 本文通过水热法, 不添加任何有机模板剂, 成功制备了厚度约10 nm的介孔SnO₂纳米片和纳米棒及纳米颗粒混合物样品; 采用常规共沉淀法制备了SnO₂纳米颗粒. 并将以上三种不同形貌的SnO₂纳米材料用于CO氧化. 利用SEM、XRD、N₂吸附-脱附、H₂-TPR和XPS探讨了不同形貌SnO₂催化剂的体相结构和表面性质及其对催化性能的影响. 与SnO₂纳米颗粒相比, 介孔SnO₂纳米片具有高的比表面积、孔体积及更活泼的氧中心, 因此后者CO氧化活性远高于前者. 在空速18000 mL/(g·h)时, SnO₂纳米片在260 ℃即可完全氧化CO. 而SnO₂纳米颗粒的CO完全氧化温度高于360 ℃. SnO₂纳米棒和纳米颗粒的混合样品虽然其比表面积和孔体积及表面活性氧的活性仅略高于SnO₂纳米颗粒, 但XRD定量结果表明, 其具有更多的暴露(110)活泼晶面, 因而活性也高于SnO₂纳米颗粒. SnO₂纳米片催化剂的寿命及抗水性能测试结果表明, 该催化剂具有良好的稳定性, 且水蒸气仅对其活性产生可恢复的影响. 进一步优化其性能, SnO₂纳米片有可能用于实际汽车尾气状况下的CO催化清除.

关键词: 氧化锡催化剂, 纳米片, 纳米棒, 暴露活性晶面, 一氧化碳氧化

Abstract:

Polycrystalline SnO₂ fine powder consisting of nano-particles (SnO₂-NP), SnO₂ nano-sheets (SnO₂-NS), and SnO₂ containing both nano-rods and nano-particles (SnO₂-NR+NP) were prepared and used for CO oxidation. SnO₂-NS possesses a mesoporous structure and has a higher surface area, larger pore volume, and more active species than SnO₂-NP, and shows improved activity. In contrast, although SnO₂-NR+NP has only a slightly higher surface area and pore volume, and slightly more active surface oxygen species than SnO₂-NP, it has more exposed active (110) facets, which is the reason for its improved oxidation activity. Water vapor has only a reversible and weak influence on SnO₂-NS, therefore it is a potential catalyst for emission control processes.

Key words: SnO₂ catalyst, Nano-sheet, Nano-rod, Exposed active facet, CO oxidation

彭洪根, 彭跃, 徐香兰, 方修忠, 刘玥, 蔡建信, 王翔. 高效SnO₂纳米片催化剂用于CO氧化[J]. 催化学报, 2015, 36(11): 2004-2010.

Honggen Peng, Yue Peng, Xianglan Xu, Xiuzhong Fang, Yue Liu, Jianxin Cai, Xiang Wang. SnO₂ nano-sheet as an efficient catalyst for CO oxidation[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2015, 36(11): 2004-2010.

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SnO₂ nano-sheet as an efficient catalyst for CO oxidation

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