Ag/AgCl/BiOIO3三元复合物光催化剂的性能增强机制

doi:10.1016/S1872-2067(15)60980-9

催化学报 ›› 2015, Vol. 36 ›› Issue (12): 2155-2163.DOI: 10.1016/S1872-2067(15)60980-9

Ag/AgCl/BiOIO₃三元复合物光催化剂的性能增强机制

熊婷^a, 张会均^a, 张育新^b, 董帆^a

a 重庆工商大学环境与资源学院催化与功能有机分子重庆市重点实验室, 重庆 400067;
b 重庆大学材料科学与工程学院, 重庆 400044

收稿日期:2015-08-21 修回日期:2015-09-13 出版日期:2015-12-02 发布日期:2015-12-07
通讯作者: 董帆
基金资助:
国家自然科学基金(51478070, 51108487);重庆市教育委员会科技项目(KJ1400617).

Ternary Ag/AgCl/BiOIO₃ composites for enhanced visible-light-driven photocatalysis

Ting Xiong^a, Huijun Zhang^a, Yuxin Zhang^b, Fan Dong^a

a Chongqing Key Laboratory of Catalysis and Functional Organic Molecules, College of Environment and Resources, Chongqing Technology and Business University, Chongqing 400067, China;
b College of Materials Science and Engineering, Chongqing University, Chongqing 400044, China

Received:2015-08-21 Revised:2015-09-13 Online:2015-12-02 Published:2015-12-07
Supported by:
This work is supported by the National Natural Science Foundation of China (51478070, 51108487) and the Science and Technology Project from Chongqing Education Commission (KJ1400617).

摘要/Abstract

摘要：

半导体光催化技术是一种环境友好技术,它既能在温和条件下应用于环境领域——利用光能降解有机和无机污染物,又可应用于能源领域——将低密度的太阳能转化为高密度的洁净能源,因而在解决环境污染和能源匮乏问题方面展现出巨大的应用潜力.最近,一种新型Bi基光催化剂,BiOIO₃,表现出优异的紫外光催化性能.它由层状[Bi₂O₂]²⁺和[IO₃]^-组装而成,带隙为3.1eV左右.然而,其较大的带隙限制了其对太阳光的利用.近年来,多种方法如金属掺杂、非金属掺杂、半导体复合、光敏化改性和加氢处理被用来提高半导体的光催化效率.其中,以Ag/AgX(X=Cl,I和Br)作为助催化剂可提高体系的可见光吸收和载流子的分离能力,从而增强光催化性能.基于此,我们设计并合成了一种新型的三元光催化剂.首先采用水热法合成了BiOIO₃纳米片,然后在室温条件下原位引进Ag/AgCl,制备了Ag/AgCl/BiOIO₃三元异质结构.与Ag/AgCl和纯的BiOIO₃相比,该三元Ag/AgCl/BiOIO₃复合物光催化剂对NO表现出优异的可见光光催化去除性能.
本文采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描式电子显微镜(SEM)、电化学测试(光电流和阻抗谱)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)等表征手段研究了Ag/AgCl/BiOIO₃光催化性能增强的机制.SEM结果表明,制备的Ag/AgCl/BiOIO₃三元复合物为纳米颗粒和纳米片形貌,Ag/AgCl的引入对BiOIO₃形貌影响不大.XRD和XPS测试结果表明,与纯的BiOIO₃相比,随着Ag/AgCl的加入,复合物的峰位置发生了明显位移,表明Ag,AgCl和BiOIO₃三组分间存在强的相互作用.光电流响应图谱表明,随着Ag/AgCl的加入,Ag/AgCl/BiOIO₃的光电流强度明显增强,同时阻抗谱的圆弧直径明显减小,表明电子和空穴的分离能力增强.UV-Vis图谱中,BiOIO₃在可见光区几乎没有吸收,而三元复合物表现出明显的可见光吸收,且随着Ag/AgCl量的增加,复合物的可见光吸收增强,该吸收归结于复合物中Ag的表面等离子体吸收.结合之前报道的光催化剂体系如Ag/AgCl和Ag/AgCl/TiO₂,我们提出了Ag/AgCl/BiOIO₃复合物光催化剂性能增强的机制.
在可见光照射下,Ag⁰因其表面等离子体吸收而产生电子空穴对.由于功函数不同,Ag和BiOIO₃之间形成肖特基势垒.电子从Ag⁰表面转移到BiOIO₃的导带上,BiOIO₃导带上电子的电势不足以把O₂氧化成^·O₂^-,但电子能以多电子的形式与O₂和H⁺生成水.同时,Ag⁰表面的空穴能将AgCl表面的Cl^-氧化成Cl⁰.光照诱导AgCl表面的部分Ag⁺离子被还原,所以AgCl粒子的表面带负电荷.Cl⁰是活性自由基,能够氧化去除NO,反应之后自身被还原成Cl^-.由此可见,在三元复合光催化剂中,Ag⁰在可见光照射下因其表面等离子体效应产生电子空穴对,随后BiOIO₃有效地分离了光生载流子,使得复合材料能有效地利用光生电子和空穴.故三元Ag/AgCl/BiOIO₃复合物光催化剂增强的光催化性能可归结于Ag的表面等离子体吸收和BiOIO₃的载流子分离能力.该结果有助于设计和制备具有优异的光催化性能的BiOIO₃基材料.

关键词: 银/氯化银/碘酸氧铋, 三元复合物, 可见光催化, 一氧化氮去除, 载流子分离

Abstract:

Ternary Ag/AgCl/BiOIO₃composite photocatalysts are prepared by a facile method. Enhanced visible-light absorption and charge carrier separation are achieved after the introduction of Ag/AgCl particles into BiOIO₃ systems, as revealed by ultraviolet-visible diffuse-reflectance spectrometry, photocurrent response and electrochemical impedance spectroscopy. The Ag/AgCl/BiOIO₃ composites are applied to the visible-light photocatalytic oxidization of NO in air and exhibit an enhanced activity for NO removal in comparison with Ag/AgCl and pure BiOIO₃. A possible photocatalytic mechanism for Ag/AgCl/BiOIO₃ is proposed, which is related to the surface plasmon resonance effects of Ag metal and the effective carrier separation ability of BiOIO₃. This work provides insight into the design and preparation of BiOIO₃-based materials with enhanced visible-light photocatalysis ability.

Key words: Ag/AgCl/BiOIO₃, Ternary composite, Visible-light photocatalysis, Nitrogen oxide removal, Charge seperation

熊婷, 张会均, 张育新, 董帆. Ag/AgCl/BiOIO₃三元复合物光催化剂的性能增强机制[J]. 催化学报, 2015, 36(12): 2155-2163.

Ting Xiong, Huijun Zhang, Yuxin Zhang, Fan Dong. Ternary Ag/AgCl/BiOIO₃ composites for enhanced visible-light-driven photocatalysis[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2015, 36(12): 2155-2163.

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Ag/AgCl/BiOIO₃三元复合物光催化剂的性能增强机制

Ternary Ag/AgCl/BiOIO₃ composites for enhanced visible-light-driven photocatalysis

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