Au/ZrLa掺杂CeO2催化剂在CO氧化反应中优异的催化活性:锆镧协同作用

doi:10.1016/S1872-2067(15)61113-5

催化学报 ›› 2016, Vol. 37 ›› Issue (8): 1331-1339.DOI: 10.1016/S1872-2067(15)61113-5

Au/ZrLa掺杂CeO₂催化剂在CO氧化反应中优异的催化活性:锆镧协同作用

杨琦^a, 杜林颖^b, 王旭^a, 贾春江^b, 司锐^a

a. 中国科学院上海应用物理研究所, 上海光源, 上海 210204;
b. 山东大学胶体与界面化学教育部重点实验室, 特种功能聚集体材料教育部重点实验室, 化学与化工学院, 山东济南 250100

收稿日期:2016-03-01 修回日期:2016-04-15 出版日期:2016-07-29 发布日期:2016-08-01
通讯作者: Qi Yang
基金资助:
国家自然科学基金（21301107，21373259）.

CO oxidation over Au/ZrLa-doped CeO₂ catalysts: Synergistic effect of zirconium and lanthanum

Qi Yang^a, Linying Du^b, Xu Wang^a, Chunjiang Jia^b, Rui Si^a

a. Shanghai Synchrotron Radiation Facility, Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201204, China;
b. Key Laboratory for Colloid and Interface Chemistry, Key Laboratory of Special Aggregated Materials, School of Chemistry and Chemical Engineering, Shandong University, Jinan 250100, Shandong, China

Received:2016-03-01 Revised:2016-04-15 Online:2016-07-29 Published:2016-08-01
Contact: Qi Yang
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21301107, 21373259)

摘要/Abstract

摘要：

在过去的25年，纳米金催化剂上CO氧化反应得到广泛研究，但始终没有一致的结论.这是因为影响纳米金催化活性的因素很多，包括金的价态、载体的性质、氧空位、金属与载体之间的相互作用等，尤其是各影响因素之间相互牵制，增加了催化反应机理的研究难度.氧化铈载体表面氧缺陷的浓度较高，有利于活性金属组分在其表面的稳定和分散，因此氧化铈纳米晶负载的Au催化剂受到广泛关注.此外，当CeO₂晶格中部分Ce被化学性质不同的其它元素取代后，可以促进CeO₂晶格氧的活化，提高氧的储放能力，从而有利于催化反应进行.因此，本文采用水热法合成了组成均匀的CeO₂，CeZrO_x和CeZrLaO_x三个载体，并通过沉淀-沉积法负载金.利用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、X射线光电子能谱（XPS）、高分辨透射电镜（HRTEM）、X射线吸收精细结构（XAFS）和氢气程序升温还原（H₂-TPR）等技术分析了催化剂的物相结构、表面性质、形貌以及金纳米颗粒的大小和价态等性质，并结合其在CO氧化反应中催化性能的差异，探讨影响金催化剂活性的关键因素.XRD，TEM，HRTEM和XAFS结果表明，三个载体上所得金纳米颗粒的平均尺寸都在2-4nm，且分散较好；XPS结果表明，影响催化剂活性的关键因素不是金的价态，而是载体表面的活性氧物种.从Raman结果可知，掺杂后的氧化铈载体上氧空位浓度明显增加，因而催化剂活性都有所提高.H₂-TPR进一步探讨了三个载体以及负载金后其氧化还原能力的变化，结果表明，金和载体之间的相互作用可以增强载体的氧化还原性能以及表面氧空位浓度，进一步提高了催化剂活性，而负载金催化剂氧化还原性能的变化与载体的组成密切相关.由于锆的掺杂可使金与载体之间相互作用减弱，而镧则增强了二者间相互作用，因此Au/CeZrLaO_x催化剂上锆和镧的协同掺杂作用使其表面活性氧物种浓度最高，低温时表现出最高的催化活性.

关键词: 金催化剂, 二氧化铈掺杂, 氧空位, 一氧化碳氧化, 金属-载体相互作用

Abstract:

The physicochemical properties of nanosized Au catalysts supported on doped CeO₂ and their catalytic performance for the CO oxidation reaction were investigated. The Au/Zr-doped CeO₂ catalyst is much more active than undoped Au/CeO₂, while Au/ZrLa-doped CeO₂ shows the highest activity. Characterization of the catalysts by X-ray diffraction, transmission electron microscopy (TEM), high-resolution TEM, and the X-ray absorption fine structure technique shows high homogeneity of the oxide supports and well-dispersed nanosized Au nanoparticles. Raman spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, and H₂-tempeature-programmed reduction show that the surface oxygen species are the main factor for the catalytic activity in the CO oxidation reaction, while the supported Au species can improve the redox properties and create oxygen vacancy sites on the support. The oxidation state of Au is not the main factor governing the activity of Au/doped-CeO₂ catalysts. Additionally, the synergistic effect of Zr and La is discussed.

Key words: Gold catalyst, Doped ceria, Oxygen vacancy, Carbon monoxide oxidation, Metal-support interaction

杨琦, 杜林颖, 王旭, 贾春江, 司锐. Au/ZrLa掺杂CeO₂催化剂在CO氧化反应中优异的催化活性:锆镧协同作用[J]. 催化学报, 2016, 37(8): 1331-1339.

Qi Yang, Linying Du, Xu Wang, Chunjiang Jia, Rui Si . CO oxidation over Au/ZrLa-doped CeO₂ catalysts: Synergistic effect of zirconium and lanthanum[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2016, 37(8): 1331-1339.

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Au/ZrLa掺杂CeO₂催化剂在CO氧化反应中优异的催化活性:锆镧协同作用

CO oxidation over Au/ZrLa-doped CeO₂ catalysts: Synergistic effect of zirconium and lanthanum

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