TiO2@Ag修饰的粉煤灰微集料增强水泥基材料光催化性能

doi:10.1016/S1872-2067(16)62590-1

催化学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (2): 357-364.DOI: 10.1016/S1872-2067(16)62590-1

TiO₂@Ag修饰的粉煤灰微集料增强水泥基材料光催化性能

杨露^a, 高衣宁^b, 王发洲^a, 刘鹏^b, 胡曙光^a

a 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室, 湖北武汉 430070;
b 武汉理工大学化学化工与生命科学学院, 湖北武汉 430070

收稿日期:2016-09-28 修回日期:2016-11-11 出版日期:2017-02-18 发布日期:2017-03-14
通讯作者: Fazhou Wang,Tel:+86-27-87642570;Fax:+86-27-87651779;E-mail:fzhwang@whut.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金（51478370）；中-英国际交流与合作项目（EPSRC-NSFC，51461135005）.

Enhanced photocatalytic performance of cementitious material with TiO₂@Ag modified fly ash micro-aggregates

Lu Yang^a, Yining Gao^b, Fazhou Wang^a, Peng Liu^b, Shuguang Hu^a

a State Key Laboratory of Silicate Materials for Architectures, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, Hubei, China;
b School of Chemistry, Chemical Engineering and Life Science, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, Hubei, China

Received:2016-09-28 Revised:2016-11-11 Online:2017-02-18 Published:2017-03-14
Contact: 10.1016/S1872-2067(16)62590-1
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (51478370) and the Engineering and Physical Sciences Research Council of UK-Natural Science Foundation of China (EPSRC-NSFC) International Joint Research Project (51461135005).

摘要/Abstract

摘要：

自清洁和空气净化能力是绿色建筑发展的两个重要方向，它们不仅使建筑体向功能多样化方向发展，而且为新材料的应用提供了平台.因与大量城市环境污染物（氮氧化物，挥发性有机化合物等）直接接触，具有空气净化能力的光催化水泥基材料引起了人们广泛关注.在过去几十年里，通过使用直接喷洒到浆体表层或与水泥原材料预先共混的方法，国内外已相继将TiO₂光催化材料应用到了一些实际工程中.但TiO₂光催化剂在水泥基材料中高效和稳定发挥其性能仍需解决两个关键问题：（1）它在水泥基体中分散性和效能耐久性问题；（2）其量子效率和对可见光利用率问题.对于后者，目前的材料制备与改性方法，如金属、非金属改性等已能获得量子效率和可见光活性都较好的TiO₂类光催化材料.研究表明，水泥水化产物（氢氧化钙、C-S-H凝胶等）的包覆、后期碳化所致气体和光线扩散孔隙的降低是导致TiO₂光催化剂在水泥基材料中耐久性和利用率差的可能原因.我们前期报道了一种将纳米TiO₂催化剂预先负载到水泥基材料用的多孔粗集料表面，然后将负载型催化剂整体引入到水泥基体中的催化剂应用方法，发现该法能有效提升TiO₂催化剂在水泥基材料中的催化效率和耐久性.微米级活性粉煤灰具有良好的水泥基材料兼容性，通过采用简单的碱激发手段，可形成孔径小于50 nm的介孔和微孔类沸石材料，从而影响光催化材料的催化性能.因此，基于粉煤灰的特征，为了进一步提高TiO₂催化剂在水泥基材料中的应用效率和催化耐久性，我们采用碱激发法获得了大比表面和介孔结构的沸石类粉煤灰材料，将其用于负载纳米TiO₂催化剂，然后引入到水泥基体中，制备了沸石类粉煤灰/TiO₂光催化水泥基材料，同时研究了光还原Ag修饰对沸石类粉煤灰/TiO₂光催化水泥基材料的催化性能影响及其催化耐久性.
结果表明，具有分级孔结构的沸石粉煤灰载体可有效提升纳米TiO₂光催化剂在水泥基体中的暴露度，同时还增加了其对气相苯（200×10^-6初始浓度）的光催化去除能力.最佳Ag修饰量（1.4×10^-4 wt%）沸石类粉煤灰/TiO₂光催化水泥样品对气相苯的光催化伪一级反应速率常数达到9.91×10^-3 min^-1，分别是沸石类粉煤灰/TiO₂光催化水泥样品和纯TiO₂光催化水泥样品效能的3和10倍.光催化稳定性结果发现，在3次催化循环后，样品对气相苯的光催化去除率仍能达到96.3%（180 min）.考虑到水泥基材料碳化是影响光催化剂使用耐久性的一个关键因素，我们还评估了沸石类粉煤灰/TiO₂光催化水泥样品28 d加速碳化后的光催化性能.结果表明，经过加速碳化后，样品对气相苯光催化去除率只降低了11%，相比于同条件下纯TiO₂水泥样品性能，其催化耐久性显著提高，表明沸石类粉煤灰载体可有效提升TiO₂在水泥基体中的催化耐久性.这可能是由于其高孔隙特性可降低周围水泥水化产物的形成量，如高钙/硅比C-S-H凝胶及氢氧化钙结晶，进而降低了这些水化产物碳化所带来的影响.

关键词: 光催化水泥基材料, 沸石粉煤灰, 光催化效果, 二氧化钛, 银修饰

Abstract:

A TiO₂ photocatalyst is coated on the surface of a zeolite fly ash bead (ZFAB) to improve its dispersability and exposure degree in a cement system. The application of Ag particles in TiO₂/ZFAB modified cementitious materials is to further enhance the photocatalytic performance. Various Ag@TiO₂/ZFAB modified cementitious specimens with different Ag dosages are prepared and the characteristics and photocatalytic performance of the prepared samples are investigated. It is observed that the multi-level pore structure of ZFAB can improve the exposure degree of TiO₂ in a cement system and is also useful to enhance the photocatalytic efficiency. With an increment of the amounts of Ag particles in the TiO₂/ZFAB modified cementitious samples, the photocatalytic activities increased first and then decreased. The optimal Ag@TiO₂/ZFAB modified cementitious sample reveals the maximum reaction rate constant for degrading benzene (9.91×10^-3 min^-1), which is approximately 3 and 10 times higher than those of TiO₂/ZFAB and TiO₂ modified samples, respectively. This suggests that suitable Ag particles coupled with a ZFAB carrier could effectively enhance the photocatalytic effects and use of TiO₂ in a cement system. Thus, ZFAB as a carrier could provide a potential method for a high efficiency engineering application of TiO₂ in the construction field.

Key words: Photocatalytic cementitious materials, Zeolite fly ash bead, Photocatalytic effect, Titania, Silver modification

杨露, 高衣宁, 王发洲, 刘鹏, 胡曙光. TiO₂@Ag修饰的粉煤灰微集料增强水泥基材料光催化性能[J]. 催化学报, 2017, 38(2): 357-364.

Lu Yang, Yining Gao, Fazhou Wang, Peng Liu, Shuguang Hu. Enhanced photocatalytic performance of cementitious material with TiO₂@Ag modified fly ash micro-aggregates[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2017, 38(2): 357-364.

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TiO₂@Ag修饰的粉煤灰微集料增强水泥基材料光催化性能

Enhanced photocatalytic performance of cementitious material with TiO₂@Ag modified fly ash micro-aggregates

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