Ag/Co-Ce复合氧化物在O2及NOx气氛中催化燃烧碳烟的性能：Ag的作用

doi:10.1016/S1872-2067(17)62758-X

摘要/Abstract

摘要：

柴油车由于其良好的燃油经济性及强劲的动力得到了广泛应用，但同时柴油车尾气排放中颗粒物（PM）也对环境造成巨大污染，并严重威胁人类健康.与气体污染物相比，PM的处理难度更大，其组分复杂，起燃温度高，是当前柴油车排放问题的瓶颈和难点.颗粒过滤器（DPF）是一种有效消除PM的手段，它需要及时再生以保证其较高的碳烟捕集效率.与其他再生方案相比，连续催化再生系统工艺简单，能耗低，研发一种能够连续催化再生柴油车DPF的催化剂也成为当务之急.
Ag是一种比较特殊的贵金属，其工业属性较强，价格也相对低廉.Ag基催化剂在环境催化领域有着广泛应用，已被应用于CO催化氧化、VOC催化去除及甲醛催化氧化等领域.目前的文献报道主要集中于研究Ag基催化剂负载于惰性载体对O₂气氛下碳烟起燃性能的影响，并基于此讨论Ag的作用.本文利用柠檬酸络合法合成了高性能低温催化氧化材料体系xAg/Co_0.93Ce_0.07，探讨了不同Ag负载量对在两种气氛O₂及O₂+NO中催化性能的影响，并深入分析了引起此现象的原因.
结果表明，Ag对Co-Ce复合氧化物的催化性能有显著的促进作用；Ag/Co-Ce复合氧化物在O₂气氛下的起燃活性取决于Ag含量，Ag含量最高的样品0.3Ag/Co_0.93Ce_0.07催化性能最佳.而在NO_x气氛下，Ag基催化剂的起燃性能不及在O₂中的数值；0.2Ag/Co_0.93Ce_0.07与0.3Ag/Co_0.93Ce_0.07催化活性并列最优，其起燃温度可低至226℃.XRD及Raman的表征结果证实了Ag主要以单质形态存在，且其对Co-Ce复合氧化物的晶体结构未产生显著的影响，Ag的晶粒尺寸也未明显变化.H₂-TPR则表明了Ag的负载未能提高催化剂的整体氧化还原能力，soot-TPR预示Ag甚至恶化了催化剂在惰性气氛下表面晶格氧及体相晶格氧的活性.NO_x-TPD表征结果则证明了Ag对催化剂的NO_x吸附有积极作用.此外，Ag/Co-Ce复合氧化物催化剂也具备了优异的耐久性及稳定性.
本文还依据催化性能及表征结果剖析了碳烟在不同气氛下的催化氧化机理.在O₂气氛下，Ag为反应的活性位，Ag与其表面的氧化物层AgO_y之间存在一个自再生的反应循环.Ag吸附解离氧原子后，将其转化为AgO_y，这表明此氧化物层不仅能够在低温下贡献表面晶格氧去除碳烟，促进氧分子向超氧物种转化，它在分解后也能将吸附氧解离为过氧物种及超氧物种.在NO_x气氛下，催化剂表面硝酸根物种是催化剂催化性能维持稳定的重要因素；反应过程中催化材料表面硝酸盐物种的热稳定性筛查结果也进一步佐证了催化剂表面的AgNO₃物种是碳烟起燃的决定性因素，其自身的氧化还原活性及Ag离子移动性均有利于降低碳烟的起燃温度.TGA结果说明了NO_x气氛中的活性中间产物AgNO₃的氧化还原活性劣于O₂气氛下活性中间产物Ag₂O，这直接导致催化剂在O₂气氛下具备更好的碳烟起燃性能.本文工作有助于启发其他研究者开发高活性催化氧化催化材料.

关键词: 催化去除, 碳烟, NO_x, 氧化银, Co-Ce复合氧化物, 硝酸银

Abstract:

The composite oxides xAg/Co_0.93Ce_0.07 (x = Ag/(Co+Ce) molar ratio), intended for use as high performance catalytic materials, were successfully prepared via citric acid complexation. The effects of silver on the performance of these substances during soot combustion were subsequently investigated. Under O₂, the 0.3Ag/Co_0.93Ce_0.07 catalyst resulted in the lowest ignition temperature, T₁₀, of 197℃, while the minimum light-off temperature was obtained from both 0.2Ag/Co_0.93Ce_0.07 and 0.3Ag/Co_0.93Ce_0.07 in the NO_x atmosphere. These materials were also characterized by various techniques, including H₂, soot and NO_x temperature programmed reduction, X-ray diffraction, and electron paramagnetic resonance, Raman, X-ray photoelectron, and Fourier transform infrared spectroscopic analyses. The results demonstrated that silver significantly alters the catalytic behavior under both O₂ and NO_x, even though the lattice structure of the mixed oxide is not affected. Surface silver oxides generated under the O₂ atmosphere favor soot combustion by participating in the redox cycles between soot and the silver oxide, whereas the AgNO₃ that forms in a NO_x-rich atmosphere facilitates soot abatement at a lower temperature. The inferior activity of AgNO₃ relative to that of Ag₂O results in the different catalytic performance in the presence of NO_x or O₂.

Key words: Catalytic removal, Soot, NO_x, Silver oxides, Co-Ce composite oxide, AgNO₃

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Ag/Co-Ce复合氧化物在O₂及NO_x气氛中催化燃烧碳烟的性能：Ag的作用

Catalytic performance of Ag/Co-Ce composite oxides during soot combustion in O₂ and NO_x: Insights into the effects of silver

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