载体硫酸化对柴油机尾气催化剂Pt/Ce-Zr活性和稳定性的影响

doi:10.1016/S1872-2067(17)62781-5

催化学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (3): 607-616.DOI: 10.1016/S1872-2067(17)62781-5

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载体硫酸化对柴油机尾气催化剂Pt/Ce-Zr活性和稳定性的影响

顾蕾^a, 陈晓^a, 周瑛^b, 朱秋莲^b, 黄海凤^a, 卢晗锋^b

a 浙江工业大学环境学院, 浙江杭州 310014;
b 浙江工业大学化学工程学院, 浙江杭州 310014

收稿日期:2016-12-08 修回日期:2017-01-04 出版日期:2017-03-18 发布日期:2017-03-22
通讯作者: Haifeng, Hanfeng Lu
基金资助:
国家自然科学基金（21506194，21676255）；浙江省自然科学基金（LY16B070011）；浙江省科技厅项目（2017C33106，2017C03007）.

Propene and CO oxidation on Pt/Ce-Zr-SO₄^2- diesel oxidation catalysts: Effect of sulfate on activity and stability

Lei Gu^a, Xiao Chen^a, Ying Zhou^b, Qiulian Zhu^b, Haifeng Huang^a, Hanfeng Lu^b

a College of Environmental Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, Zhejiang, China;
b Institute of Catalytic Reaction Engineering, College of Chemical Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, Zhejiang, China

Received:2016-12-08 Revised:2017-01-04 Online:2017-03-18 Published:2017-03-22
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21506194, 21676255), the Provincial Natural Science Foundation of Zhejiang Province (LY16B070011), and the Commission of Science and Technology of Zhejiang Province (2017C33106, 2017C03007).

摘要/Abstract

摘要：

近年来，随着大气环境污染问题日益严重，汽车尾气排放受到政府越来越严苛的控制.柴油车排气成分主要包括碳氢化合物（HC）、一氧化碳（CO）、氮氧化物（NO_x）、微粒（PM）和二氧化硫（SO₂），因此常用的尾气后处理系统有颗粒捕获器（DPF）、氧化型催化转换器（DOC）以及NO_x选择还原系统（SCR），在处理尾气时三者联合使用.其中柴油机氧化型催化剂（DOC）是汽车尾气后处理装置的重要组成部分，主要用于氧化CO，HC和NO，可以将CO和HC氧化成无害的CO₂和H₂O，将NO氧化成NO₂，为后续SCR反应提供条件.
柴油机排气温度一般较低（150-400℃），特别是在冷启动阶段，排气温度可降低到100℃左右，要求催化剂具有良好的低温催化活性.此外，由于柴油中存在少量含硫有机化合物，经过燃烧分解，使得柴油机尾气中含有少量SO₂，对催化剂又有钝化作用，因此催化剂的抗硫性也是需要关注的重点.
本文采用浸渍法制备Pt/Ce-Zr-SO₄^2-催化剂，考察了催化剂载体硫酸化以及Pt和H₂SO₄的负载顺序对催化剂催化氧化C₃H₆和CO的活性及抗硫性的影响，并且对Pt/Ce-Zr-SO₄^2-催化剂进行了一系列表征，探究其物理化学性质.结果表明，SO₄^2-的添加能有效提高催化剂活性.Pt/CZ-10S对C₃H₆和CO的T₉₀（转化率为90%时的温度）相较于Pt/CZ催化剂降低了约75℃，另外，Pt/CZ-10S催化剂也表现出较好的抗硫稳定性，在含硫尾气中240℃反应20 h后，其对C₃H₆和CO的转化率仍保持在95%以上.CO-TPD和XPS分析结果显示，Ce-Zr-SO₄^2-载体上Pt的分散度增加，增加的Pt颗粒可以产生更多新的活性位点（Pt^&+-（SO₄^2-）^&- couples），从而表现出优异的催化活性.此外，硫酸化后催化剂表面酸性的变化也是其抗硫性能提高的原因.

关键词: 柴油车尾气氧化催化剂, Pt/Ce-Zr-SO₄^2-催化剂, 抗硫性, 催化氧化

Abstract:

Platinum/cerium-zirconium-sulfate (Pt/Ce-Zr-SO₄^2-) catalysts were prepared by wetness impregnation. Catalytic activities were evaluated from the combustion of propene and CO. Sulfate (SO₄^2-) addition improved the catalytic activity significantly. When using Pt/Ce-Zr-SO₄^2- with 10 wt% SO₄^2-, the temperature for 90% conversion of propene and CO decreased by 75℃ compared with Pt/Ce-Zr. The conversion exceeded 95% at 240℃ even after 0.02% sulfur dioxide poisoning for 20 h. Temperature-programmed desorption of CO and X-ray photoelectron spectroscopy analyses revealed an improvement in Pt dispersion onto the Ce-Zr-SO₄^2- support, and the increased number of Pt particles built up more Pt^&+-(SO₄^2-)^&- couples, which resulted in excellent activity. The increased total acidity and new Brönsted acid sites on the surface provided the Pt/Ce-Zr-SO₄^2- with good sulfur resistance.

Key words: Diesel oxidation catalyst, Pt/Ce-Zr-SO₄^2- catalyst, Sulfur resistance, Catalytic oxidation

顾蕾, 陈晓, 周瑛, 朱秋莲, 黄海凤, 卢晗锋. 载体硫酸化对柴油机尾气催化剂Pt/Ce-Zr活性和稳定性的影响[J]. 催化学报, 2017, 38(3): 607-616.

Lei Gu, Xiao Chen, Ying Zhou, Qiulian Zhu, Haifeng Huang, Hanfeng Lu. Propene and CO oxidation on Pt/Ce-Zr-SO₄^2- diesel oxidation catalysts: Effect of sulfate on activity and stability[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2017, 38(3): 607-616.

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参考文献

[1] Y. D. Chen, L. Wang, X. X. Guan, S. H. Tang, M. C. Gong, Y. Q. Chen, Chin. J. Catal., 2013, 34, 667-673.
[2] H. F. Huang, B. Jiang, L. Gu, Z. H. Qi, H. F. Lu, J. Environ. Sci., 2015, 33, 135-142.
[3] C. L. Song, F. Bin, Z. M. Tao, F. C. Li, Q. F. Huang, J. Hazard. Mater., 2009, 166, 523-530.
[4] M. Khosravi, C. Sola, A. Abedi, R. E. Hayes, W. S. Epling, M. Votsmeier, Appl. Catal. B, 2014, 147, 264-274.
[5] M. T. Cheng, H. J. Chen, L. H. Young, H. H. Yang, Y. I. Tsai, L. C. Wang, J. H. Lu, C. B. Chen, J. Hazard. Mater., 2015, 297, 234-240.
[6] K. Yamamoto, T. Sakai, Catal. Today, 2015, 242, 357-362.
[7] V. Bermúdez, J. R. Serrano, P. Piqueras, O. García-Afonso, Appl. Energy, 2015, 140, 234-245.
[8] S. Cimino, L. Lisi, M. Tortorelli, Chem. Eng. J., 2016, 283, 223-230.
[9] Z. B. Xiong, C. Wu, Q. Hu, Y. Z. Wang, J. Jin, C. M. Lu, D. X. Guo, Chem. Eng. J., 2016, 286, 459-466.
[10] M. Haneda, K. Suzuki, M. Sasaki, H. Hamada, M. Ozawa, Appl. Catal. A, 2014, 475, 109-115.
[11] R. Raj, M. P. Harold, V. Balakotaiah, Chem. Eng. J., 2015, 281, 322-333.
[12] T. Kolli, M. Huuhtanen, T. Kanerva, M. Vippola, K. Kallinen, T. Kinnunen, T. Lepistö, J. Lahtinen, R. L. Keiski, Top. Catal., 2011, 54, 1185-1189.
[13] X. D. Wu, L. Zhang, D. Weng, S. Liu, Z. C. Si, J. Fan, J. Hazard. Mater., 2012, 225-226, 146-154.
[14] D. Y. Yoon, E. Lim, Y. J. Kim, J. H. Kim, T. Ryu, S. Lee, B. K. Cho, I. S. Nam, J. W. Choung, S. Yoo, J. Catal., 2014, 319, 182-193.
[15] M. M. Azis, X. Auvray, L. Olsson, D. Creaser, Appl. Catal. B, 2015, 179, 542-550.
[16] N. Kamiuchi, M. Haneda, M. Ozawa, Catal. Today, 2013, 201, 79-84.
[17] K. Hauff, U. Tuttlies, G. Eigenberger, U. Nieken, Appl. Catal. B, 2012, 123-124, 107-116.
[18] F. Diehl, J. Barbier. Jr, D. Duprez, I. Guibard, G. Mabilon, Appl. Catal. B, 2010, 95, 217-227.
[19] C. A. Neyertz, E. D. Banús, E. E. Miró, C. A. Querini, Chem. Eng. J., 2014, 248, 394-405.
[20] Y. Nagai, T. Hirabayashi, K. Dohmae, N. Takagi, T. Minami, H. Shinjoh, S. I. Matsumoto, J. Catal., 2006, 242, 103-109.
[21] Y. Zheng, Y. Zheng, Y. H. Xiao, G. H. Cai, K. M. Wei, Catal. Commun., 2013, 39, 1-4.
[22] T. Hamzehlouyan, C. S. Sampara, J. H. Li, A. Kumar, W. S. Epling, Appl. Catal. B, 2016, 181, 587-598.
[23] T. T. Gu, Y. Liu, X. L. Weng, H. Q. Wang, Z. B. Wu, Catal. Commun., 2010, 12, 310-313.
[24] B. de Rivas, C. Sampedro, M. García-Real, R. López-Fonseca, J. I. Gutiérrez-Ortiz, Appl. Catal. B, 2013, 129, 225-235.
[25] R. Burch, E. Halpin, M. Hayes, K. Ruth, J. A. Sullivan, Appl. Catal. B, 1998, 19, 199-207.
[26] G. Corro, J. L. G. Fierro, V. C. Odilon, Catal. Commun., 2003, 4, 371-376.
[27] G. Corro, C. Cano, J. L. G. Fierro, Catal. Commun., 2008, 9, 2601-2605.
[28] B. Wang, X. D. Wu, R. Ran, Z. C. Si, D. Weng, J. Mol. Catal. A, 2012, 361-362, 98-103.
[29] L. Zhang, D. Weng, B. Wang, X. D. Wu, Catal. Commun., 2010, 11, 1229-1232.
[30] F. J. Gracia, S. Guerrero, E. E. Wolf, J. T. Miller, A. J. Kropf, J. Catal., 2005, 233, 372-387.
[31] J. H. Pazmiño, J. T. Miller, S. S. Mulla, W. N. Delgass, F. H. Ribeiro, J. Catal., 2011, 282, 13-24.
[32] Y. S. Kim, S. J. Lim, Y. H. Kim, J. H. Lee, H. I. Lee, Res. Chem. Intermed., 2012, 38, 947-955.
[33] A. Datta, R. G. Cavell, R. W. Tower, Z. M. George, J. Phys. Chem., 1985, 89, 443-449.
[34] B. Azambre, L. Zenboury, J. V. Weber, P. Burg, Appl. Surf. Sci., 2010, 256, 4570-4581.
[35] A. Torrisi, Appl. Surf. Sci., 2008, 254, 2650-2658.
[36] H. Zhang, X. J. Liu, N. W. Zhang, J. B. Zheng, Y. P. Zheng, Y. H. Li, C. J. Zhong, B. H. Chen, Appl. Catal. B, 2016, 180, 237-245.
[37] E. O. Jardim, S. Rico-Francés, F. Coloma, J. A. Anderson, J. Silvestre-Albero, A. Sepúlveda-Escribano, J. Colloid Interface Sci., 2015, 443, 45-55.
[38] Y. Wang, H. H. Liu, S. Y. Wang, M. F. Luo, J. Q. Lu, J. Catal., 2014, 311, 314-324.
[39] A. V. Rosario, E. C. Pereira, Appl. Catal. B, 2014, 144, 840-845.
[40] P. Thormählen, M. Skoglundh, E. Fridell, B. Andersson, J. Catal., 1999, 188, 300-310.
[41] R. Padilla, M. Benito, L. Rodríguez, A. Serrano-Lotina, L. Daza, J. Power Sources, 2009, 192, 114-119.
[42] G. C. Torres, E. L. Jablonski, G. T. Baronetti, A. A. Castro, S. R. de Miguel, O. A. Scelza, M. D. Blanco, M. A. Peña Jiménez, J. L. G. Fierro, Appl. Catal. A, 1997, 161, 213-226.
[43] N. Kamiuchi, M. Haneda, M. Ozawa, Catal. Today, 2014, 232, 179-184.
[44] H. Y. Zhao, S. Bennici, J. X. Cai, J. Y. Shen, A. Auroux, J. Catal., 2010, 274, 259-272.
[45] P. Bazin, O. Saur, F. C. Meunier, M. Daturi, J. C. Lavalley, A. M. Le Govic, V. Harlé, G. Blanchard, Appl. Catal. B, 2009, 90, 368-379.
[46] C. L. Yaws, Matheson Gas Data Book, 7th ed., McGraw-Hill & Matheson Tri-Gas, Parsippany, 2001.
[47] R. Prins, Chem. Rev., 2012, 112, 2714-2738.
[48] G. Wang, R. You, M. Meng, Fuel, 2013, 103, 799-804.
[49] L. Matejová, P. Topka, L. Kalu?a, S. Pitkäaho, S. Ojala, J. Gaálová, R. L. Keiski, Appl. Catal. B, 2013, 142-143, 54-64.
[50] W. H. Chen, H. H. Ko, A. Sakthivel, S. J. Huang, S. H. Liu, A. Y. Lo, T. C. Tsai, S. B. Liu, Catal. Today, 2006, 116, 111-120.
[51] M. I. Zaki, A. A. M. Ali, Colloids Surf. A, 1996, 119, 39-50.
[52] J. F. Moulder, W. F. Stickle, P. E. Sobol, K. D. Bomben, Handbook of X-Ray Photoelectron Spectroscopy, Perkin-Elmer Corp., Eden Prarie, MN, USA, 1992.
[53] M. Kang, E. D. Park, J. M. Kim, J. E. Yie, Appl. Catal. A, 2007, 327, 261-269

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[1]	米金星, 陈孝平, 丁亚军, 张良柱, 马军, 康辉, 吴籼虹, 刘岳峰, 陈建军, 吴忠帅. 活化高熵氧化物中部分金属位点显著增强热催化和电催化[J]. 催化学报, 2023, 48(5): 235-246.
[2]	王洪芳, 徐雷涛, 吴景程, 周鹏, 陶沙沙, 逯宇轩, 吴贤文, 王双印, 邹雨芹. 通过TEMPO增强脱氢和OH吸附促进中性电解质中5-羟甲基糠醛的电催化氧化[J]. 催化学报, 2023, 46(3): 148-156.
[3]	吴沛文, 邓畅, 刘锋, 朱昊男, 陈琳琳, 刘若禹, 朱文帅, 徐春明. 磁性可循环高熵金属氧化物催化剂用于活化氧气催化氧化脱硫[J]. 催化学报, 2023, 54(11): 238-249.
[4]	顾宇, 王磊, 徐柏庆, 施慧. 金属-水界面催化的分子机制: 加氢与氧化反应[J]. 催化学报, 2023, 54(11): 1-55.
[5]	王宇, Jaime Gallego, 汪炜, Phillip Timmer, 丁敏, Alexander Spriewald Luciano, Tim Weber, Lorena Glatthaar, 郭杨龙, Bernd M. Smarsly, Herbert Over. 析出型LaFe_0.9Ru_0.1O₃钙钛矿催化剂在丙烷催化氧化反应中的自活化现象[J]. 催化学报, 2023, 54(11): 250-264.
[6]	逯宇轩, 杨柳, 姜一民, 原甑然, 王双印, 邹雨芹. 局域静电环境工程用于增强电催化生物质转化过程中羟基活性[J]. 催化学报, 2023, 53(10): 153-160.
[7]	李婧宇, 祁明雨, 徐艺军. 超薄Ni掺杂ZnIn₂S₄纳米片用于光催化醇裂解同时制备C-C耦合产物及氢气[J]. 催化学报, 2022, 43(4): 1084-1091.
[8]	李振宇, 淮丽媛, 郝盼盼, 赵玺, 王永钊, 张炳森, 谌春林, 张建. 碳纳米管负载钯基催化剂催化氧化2,5-呋喃二甲醇合成2,5-呋喃二甲酸[J]. 催化学报, 2022, 43(3): 793-801.
[9]	刘珍, 田坚, 余长林, 樊启哲, 刘兴强. 溶剂热合成可调控氧空位的Bi₂MoO₆纳米晶及其光催化氧化制喹啉和抗生素降解[J]. 催化学报, 2022, 43(2): 472-484.
[10]	Shunichi Fukuzumi, Yong-Min Lee, Wonwoo Nam. 过氧化氢生产与利用的新进展[J]. 催化学报, 2021, 42(8): 1241-1252.
[11]	孙传智, 陈葳, 贾轩轩, 刘安鼐, 高飞, 冯帅, 董林. Sm掺杂对Fe₂O₃催化剂NH₃-SCR反应活性及抗水抗硫性作用[J]. 催化学报, 2021, 42(3): 417-430.
[12]	赵晨, 王志华, 陈肸, 楚弘宇, 付会芬, 王崇臣. MIL-125(Ti)衍生介孔圆盘状N-TiO₂高效光催化降解气态苯[J]. 催化学报, 2020, 41(8): 1186-1197.
[13]	王盼盼, 段嘉豪, 王杰, 梅付名, 刘鹏. 金属掺杂γ-MnO₂在乙醇气相选择氧化和CO氧化中的构效关系[J]. 催化学报, 2020, 41(8): 1298-1310.
[14]	昂美玉, 王伟伟, 严涵, 卫帅, 贾春江. CO氧化反应中的二氧化铈晶面效应[J]. 催化学报, 2020, 41(6): 1017-1027.
[15]	Sara Colussi, Paolo Fornasiero, Alessandro Trovarelli. Pd/CeO₂甲烷氧化催化剂的构效关系[J]. 催化学报, 2020, 41(6): 938-950.

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