无定形氧化铁层在纳米多孔BiVO4的光电化学分解水反应中的作用

doi:10.1016/S1872-2067(17)62809-2

催化学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (6): 1045-1051.DOI: 10.1016/S1872-2067(17)62809-2

无定形氧化铁层在纳米多孔BiVO₄的光电化学分解水反应中的作用

钱岭^a, 刘鹏飞^a, 张乐^a, 王重午^a, 杨双^a, 郑黎荣^b, 陈爱平^a, 杨化桂^a

a. 华东理工大学材料科学与工程学院超细材料教育部重点实验室, 上海 200237;
b. 中国科学院高能物理研究所北京同步辐射中心, 北京 100049

收稿日期:2017-02-27 修回日期:2017-03-27 出版日期:2017-06-18 发布日期:2017-06-08
通讯作者: 陈爱平, 杨化桂
基金资助:
国家自然科学基金（21373083，21573068），上海优秀学术带头人（15XD1501300）、教育部留学人员回国启动基金和上海科学技术委员会（14JC1490900）

Amorphous ferric oxide as a hole-extraction and transfer layer on nanoporous bismuth vanadate photoanode for water oxidation

Ling Qian^a, Pengfei Liu^a, Le Zhang^a, Chongwu Wang^a, Shuang Yang^a, Lirong Zheng^b, Aiping Chen^a, Huagui Yang^a

a. Key Laboratory for Ultrafine Materials of Ministry of Education, School of Materials Science and Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China;
b. Beijing Synchrotron Radiation Facility, Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received:2017-02-27 Revised:2017-03-27 Online:2017-06-18 Published:2017-06-08
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21373083, 21573068), and Program of Shanghai Subject Chief Scientist (15XD1501300) and the Scientific Research Foundation for the Returned Overseas Chinese Scholars, State Education Ministry and Science Technology Commission of Shanghai Municipality (14JC1490900)

摘要/Abstract

摘要：

通过“人工光合成”过程，将太阳能转化成氢能的形式加以存储和利用，是替代传统化石能源的清洁能源的制备有效途径. 其中，光电化学分解水是氢能制备的最有潜力的路径之一. n型BiVO₄由于具有丰富的储量、较窄的带隙以及合适的能带位置，被称为光电化学领域的研究热点. 然而，未修饰的BiVO₄光阳极性能并不理想，主要原因在于载流子复合严重、导电性差以及表面催化动力学低等性质的制约. 科研工作者们针对这些方面已进行了非常多的研究，例如与电子传输层的复合、产氧电催化剂的担载以及异质结的构建等. 其中表面动力学和电荷分离的同时提升是更理想的改善BiVO₄光阳极性能的方法. 我们在上述研究基础上，采用光化学沉积法在纳米多孔BiVO₄电极表面担载无定形氧化铁层，将电极在1.23 V vs. RHE电位下的光电流提升至2.52 mA/cm²，是初始光电化学性能的3倍. 采用间歇光照计时电流（i-t）测试，电化学交流阻抗谱（EIS），X射线光电子能谱（XPS），原位和非原位的X射线精细结构能谱（in-situ and ex-situ XAFS）等表征手段研究了无定形氧化铁层的成分和光电化学反应过程中的价态变化，从而分析出光电化学性能提升的原因.
间歇光照i-t测试和EIS测试结果表明，无定形氧化铁沉积在BiVO₄使电荷累积减少，复合率降低. XPS测试结果发现无定形氧化铁层存在少量的二价铁成分. 通过原位XAFS测试发现，BiVO₄/FeO_x电极中Fe原子的价态在光照和施加外加偏压条件下会有价态的升高，而撤去光照和偏压后Fe原子的价态状态与最初非原位的测试结果重合. 这样的结果证明了无定型氧化铁层在光电化学反应过程中由于二价铁成分的存在，能够很好的通过价态改变实现空穴的吸附和传输，即吸附空穴，被空穴氧化成三价或四价，同时结合自身电催化活性，促进表面分解水反应的进行. 而水的氧化反应结束时，则伴随着二价铁离子的再生成. 这种反应机理为开发更高效的电催化剂，匹配光电极使用，有着重大的指导意义.

关键词: 氧化铁层, 无定形, 钒酸铋, 光阳极, 氧生成

Abstract:

An amorphous ferric oxide layer was prepared on a bismuth vanadate photoanode. This resulted in improved charge carrier separation and surface catalytic performance compared with the photoanode without the oxide layer. The photocurrent of the oxide-layer-containing photoanode was 2.52 mA/cm² at 1.23 V versus the reversible hydrogen electrode, in potassium phosphate buffer (0.5 mol/L, pH = 7.0). The amorphous ferric oxide layer on the photoanode contained low-valence-state iron species (Fe^II), which enabled efficient hole extraction and transfer.

Key words: Ferric oxide layer, Amorphous, Bismuth vanadate, Photoanode, Oxygen evolution

钱岭, 刘鹏飞, 张乐, 王重午, 杨双, 郑黎荣, 陈爱平, 杨化桂. 无定形氧化铁层在纳米多孔BiVO₄的光电化学分解水反应中的作用[J]. 催化学报, 2017, 38(6): 1045-1051.

Ling Qian, Pengfei Liu, Le Zhang, Chongwu Wang, Shuang Yang, Lirong Zheng, Aiping Chen, Huagui Yang. Amorphous ferric oxide as a hole-extraction and transfer layer on nanoporous bismuth vanadate photoanode for water oxidation[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2017, 38(6): 1045-1051.

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无定形氧化铁层在纳米多孔BiVO₄的光电化学分解水反应中的作用

Amorphous ferric oxide as a hole-extraction and transfer layer on nanoporous bismuth vanadate photoanode for water oxidation

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