一步法合成g-C3N4纳米片用作苯酚可见光降解高效催化剂

doi:10.1016/S1872-2067(17)62907-3

摘要/Abstract

摘要：

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种在室温条件下最稳定的氮化碳.同时g-C₃N₄的带隙为2.7 eV，可以利用可见光催化很多反应，例如光解水、CO₂还原、有机污染物降解和有机物合成.但普通体相g-C₃N₄的光催化性能不尽如人意，主要是由于普通体相材料的载流子复合效率高，可见光（<450 nm）利用率低且比表面积小.众所周知，半导体的光催化性能与材料表面状态密切相关，因此可以控制合成条件来制备有利于光催化形貌的g-C₃N₄材料.普通体相g-C₃N₄材料的比表面积较小，约为10 m²/g，导致传质作用较差，光生电子-空穴复合严重，因此制备高比表面积的g-C₃N₄材料是目前研究的热点.我们发现在550 ℃下将三聚氰胺和三聚氰酸一起煅烧可以一步热合成g-C₃N₄纳米片，合成温度较低，对材料带隙影响小，同时可以提高材料比表面积，从而极大地提高了材料的光降解苯酚性能.
XRD测试发现，随着前驱体中三聚氰酸比例增加，材料的主峰从27.38°显著偏移到27.72°.这表明三嗪环面内相连构成CN平面，同时CN层也会有堆叠最终形成g-C₃N₄材料.通过BET测试，g-C₃N₄纳米片的比表面积为103.24 m²/g.采用AFM分析得到g-C₃N₄纳米片的厚度为3.07 nm.研究了该g-C₃N₄纳米片的光降解性能，结果显示，在可见光照射30 min后，使用这种g-C₃N₄纳米片作为催化剂的条件下，苯酚降解率达到最优的81%.在5次循环利用后，g-C₃N₄（1：9）的降解率还能保持在80%以上，说明材料有良好的循环稳定性.这主要得益于材料的纳米片结构，在对苯酚吸附时不会有很复杂的吸附与脱附过程.同时纳米片结构可为有机污染物的吸附和原位降解提供传质通道.光反应体系中的产物由HPLC检测，分析苯酚的降解产物及产物的产量可以大致推测苯酚可能的降解历程.
在三聚氰酸作用下，CN聚合层弯曲，减少了CN层之间的相互结合，同时不会对材料的带隙产生影响.同时整个合成过程无需引发剂，也不会导致CN层的基本单元和连接方式发生改变，同时由于二维片层结构，提高了材料的电荷分离效率.通过苯酚的降解实验得知三聚氰胺与三聚氰酸的比例为1：9，在550 ℃下煅烧得到的g-C₃N₄纳米片的光降解性能最优，同时具有很好的催化稳定性.

关键词: 石墨相氮化碳纳米片, 苯酚降解, 聚合物, 半导体, 光催化剂

Abstract:

Graphitic carbon nitride (g-C₃N₄) nanosheet photocatalysts were synthesized via a facile impregnation-thermal method. The as-prepared materials were characterized and investigated as metal-free photocatalysts for the degradation of phenol in aqueous solution under visible light. Results revealed that the g-C₃N₄ nanosheets exhibited a 78.9% degradation for phenol after 30 min, which was much faster than that of the pristine g-C₃N₄. Using Brunauer-Emmett-Teller theory, the surface area of g-C₃N₄ nanosheets was 103.24 m²/g, which was much larger than that of g-C₃N₄. The larger surface area increases the contact area of the material with phenol, enhancing the photocatalytic activity. These results highlight the potential application of sustainable metal-free photocatalysts in water purification.

Key words: g-C₃N₄ nanosheet, Phenol degradation, Polymer, Semiconductor, Photocatalyst

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One-step synthesis of graphitic carbon nitride nanosheets for efficient catalysis of phenol removal under visible light

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