电化学制备异质二氧化钛结构增强其在光电分解水中转化效率

doi:10.1016/S1872-2067(18)63037-2

催化学报 ›› 2018, Vol. 39 ›› Issue (3): 438-445.DOI: 10.1016/S1872-2067(18)63037-2

电化学制备异质二氧化钛结构增强其在光电分解水中转化效率

方元行, 马一文, 王心晨

福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室, 福建福州 350002

收稿日期:2017-12-26 修回日期:2018-01-12 出版日期:2018-03-18 发布日期:2018-03-10
通讯作者: 王心晨
基金资助:
国家自然科学基金（21425309，21761132002，21703040）；中国博士后科学基金（2017M622051）；高等学校学科创新引智计划.

Efficient development of Type-II TiO₂ heterojunction using electrochemical approach for an enhanced photoelectrochemical water splitting performance

Yuanxing Fang, Yiwen Ma, Xinchen Wang

State Key Laboratory of Photocatalysis on Energy and Environment, College of Chemistry, Fuzhou University, Fuzhou 350002, Fujian, China

Received:2017-12-26 Revised:2018-01-12 Online:2018-03-18 Published:2018-03-10
Contact: 10.1016/S1872-2067(18)63037-2
Supported by:
This work was supported from the National Natural Science Foundation of China (21425309, 21761132002, 21703040), China Postdoctoral Science Foundation (2017M622051), and the 111 Project.

摘要/Abstract

摘要：

本文描述了一种利用电化学方法合成第二型异质二氧化钛纳米棒结构的方法，这种纳米棒由部分还原的黑色二氧化钛和原始的白色二氧化钛组成.这种异质结结构的半还原的二氧化钛纳米棒与原始的白色二氧化钛和完全还原的黑色二氧化钛纳米棒相比，展现出更好的光电催化性能.这可归结于这种条件下合成的纳米棒具备的协同作用.一方面，这类结构增强了整个太阳光光谱的利用率.底层的黑色二氧化钛能够大量吸收可见光，而上层的白色二氧化钛能够较好的利用太阳光中紫外光的部分.另一方面，因为形成了第二型异质结结构，电荷的激发分离和传输得到了有效的控制.这种简单的制备方法可进一步拓展合成其他金属氧化物，来进一步研究光电分解水的性能.
本文利用传统的三电极系统：0.05 mol/L的硫酸作为电解液，在加-0.5 V的偏压下进行.相比与已报道的还原手段，该电解液中质子的浓度相对比较低，可以保证这个还原过程逐步发生.电化学还原曲线可以明显反映二氧化钛还原的过程，尽管从扫描电子显微镜中很难观察到响应的区别，但是在该过程中，电极片的颜色发生了明显的变化.相应的，我们将这个系列的电极进行了光学和晶体学的研究，发现其在还原过程中，能带能够逐步减小.而在X射线衍测试当中，仅最终完全还原的得到的样品在20度左右出现两个额外的峰，可归结为还原状态的二氧化钛.电化学扫描进一步测试其能带的相应位置，证明了黑色被还原的二氧化钛和白色的原始二氧化钛是同时存在的.
最后将这个系列光电极光电催化分解水的性能进行了比较，发现在同等的测试条件下，形成异质结结构的二氧化钛具有最高的光催化效率，其值大约是白色二氧化钛的三倍，同时也比纯黑的二氧化钛增长了20%左右.另外，异质结结构的二氧化钛与黑色的相比，在可见光区域有相同的效率的同时具备更好的紫外光转化效率.最后，我们分析了异质结形成以后的相对应的能带结构，该结构能够更好的促进光吸收和转化.

关键词: 第二型异质结结构, 光电催化水分解, 二氧化钛, 电化学还原, 改性

Abstract:

Type-Ⅱ-heterojunction TiO₂ nanorod arrays (NAs) are achieved by a combination of reduced and pristine TiO₂ NAs through a simple electrochemical reduction. The heterojunc-tion-structured TiO₂ NAs exhibit an enhanced photo-efficiency, with respect to those of pristine TiO₂ NAs and completely reduced black TiO₂. The improved efficiency can be attributed to a synergistic effect of two contributions of the partially reduced TiO₂ NAs. The light absorption is significantly increased, from the UV to the visible spectrum. Moreover, the type Ⅱ structure leads to enhanced separation and transport of the electrons and charges. The proposed electro-chemical approach could be applied to various semiconductors for a control of the band struc-ture and improved photoelectrochemical performance.

Key words: Type II heterojunction structure, Photoelectrochemical water splitting, TiO₂, Electrochemical reduction, Modification

方元行, 马一文, 王心晨. 电化学制备异质二氧化钛结构增强其在光电分解水中转化效率[J]. 催化学报, 2018, 39(3): 438-445.

Yuanxing Fang, Yiwen Ma, Xinchen Wang. Efficient development of Type-II TiO₂ heterojunction using electrochemical approach for an enhanced photoelectrochemical water splitting performance[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2018, 39(3): 438-445.

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