锌锰氧化物原位负载磷酸氢钙以提高水氧化性能:一种放氧化合物的模型

doi:10.1016/S1872-2067(18)63075-X

催化学报 ›› 2018, Vol. 39 ›› Issue (6): 1017-1026.DOI: 10.1016/S1872-2067(18)63075-X

锌锰氧化物原位负载磷酸氢钙以提高水氧化性能:一种放氧化合物的模型

江淼, 陈俊英, 李映伟

华南理工大学化学与化工学院, 制浆造纸工程国家重点实验室, 广东广州 510640

收稿日期:2018-02-04 修回日期:2018-03-22 出版日期:2018-06-18 发布日期:2018-05-16
通讯作者: 陈俊英, 李映伟
基金资助:
国家自然科学基金（21436005，21576095，21706078）；中央高校基本科研业务费（2017PY004，2017MS088）；制浆造纸工程国家重点实验室开放基金（201710，2017ZD04）；中国博士后科学基金（2016M590771，2017T100625）；广东省自然科学基金（2016A050502004，2016A030310413，2017A030310029，2017A030312005）；广州市科技计划项目（201804020009）.

In situ doping brushite on zinc manganese oxide toward enhanced water oxidation performance: Mimicry of an oxygen-evolving complex

Miao Jiang, Junying Chen, Yingwei Li

State Key Laboratory of Pulp and Paper Engineering, School of Chemistry and Chemical Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510640, Guangdong, China

Received:2018-02-04 Revised:2018-03-22 Online:2018-06-18 Published:2018-05-16
Contact: 10.1016/S1872-2067(18)63075-X
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21436005, 21576095, 21706078), Fundamental Research Funds for the Central Universities (2017PY004, 2017MS088), the State Key Laboratory of Pulp and Paper Engineering (201710, 2017ZD04), China Postdoctoral Science Foundation (2016M590771, 2017T100625), Guangdong Natural Science Foundation (2016A050502004, 2016A030310413, 2017A030310029, 2017A030312005), and Science and Technology Program of Guangzhou (201804020009).

摘要/Abstract

摘要：

能源已经成为人类赖以生存和社会发展的物质基础.随着社会飞速发展和人口迅速增长，全球能源消耗逐年激增.资料显示，天然气、石油、煤这三种化石能源仍然是全球主要能源.众所周知，化石燃料不可再生，已探明储量的化石燃料仅可供人类使用100-200年.而且，化石燃料的燃烧会带来严重的环境污染和CO₂等温室气体的排放.这些问题促使人类寻找开发其它可再生新型能源.而利用太阳光就是很重要的一个可行方案.
光合作用整个过程主要涉及到光系统I （PS I）和光系统Ⅱ （PS Ⅱ）.在PS I中，太阳光激发后会有一个电子的转移，使得NADP⁺被还原为NADPH，然后NADPH会和CO₂作用产生糖类.在PS Ⅱ中，水通过Mn₄CaO₅簇被氧化为氧气.而人工光合作用则是将H₂O和CO₂转化为O₂和其他含碳化合物或者是直接将H₂O光解为H₂和O₂.通过人工模拟光合作用，将水裂解为H₂和O₂被视为更为直观可行的解决能源的方法.其中，水氧化是一个复杂缓慢的过程，也是水全裂解的瓶颈.因此设计合成高效水氧化催化剂是提高人工光合作用性能的关键.
自然界光合作用中水氧化反应进行的场所是PSⅡ的放氧复合体（OEC），其活性中心是被蛋白质环境包围的Mn₄CaO₅簇.2011年，Shen等报道了解相率为1.9 Å的的PSⅡ的X-射线晶体结构，在电子密度图上清楚无疑地锁定了CaMn₄O₅簇中各个金属的位置以及它们周围的配体的位置.三个Mn、一个Ca、四个O组成一个立方烷的骨架结构，四号Mn通过氧桥键与立方烷中的一个Mn原子相连，该Mn原子上有两个水分子，另外两个水分子配位在Ca上.整个CaMn₄O₅簇周围的氨基酸起到了稳定OEC的作用.人们一般认为，Mn和Ca是PSⅡ中WOC必不可少的辅助因子.大量实验表明，钙是WOC的功能性和稳定性中必不可少的存在.
锰和钙不仅在地球上资源丰富，而且于环境无害，因此是一种极具吸引力的水氧化催化剂.基于此，本文通过焙烧浸渍锰盐的金属有机骨架材料（MOF），成功合成出一种锌锰氧化物（ZMO），并在含三氟甲磺酸钙的中性磷酸缓冲溶液中进行的光催化水氧化反应的同时原位负载钙磷石（CaP），展现出TOF高达0.18 mmol_O2mol_Mn^-1 s^-1的优良性能.通过X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、原子吸收、X射线光电子能谱、热重、N₂吸附-脱附等温线等对催化剂的物相、颗粒大小、元素组成以及比表面积等进行了一系列表征，证明了CaP作为助催化剂提高了锌锰氧化物的光催化产氧性能.该催化剂主要使用了过渡金属锌、锰，以及钙元素，并且在常温和中性条件下使用，因而可以被视为一种有效模拟OEC的功能型化合物.

关键词: 锌锰氧化物, 钙磷石, 金属有机框架, 水氧化, 放氧复合体

Abstract:

We report in situ doping of brushite on zinc manganese oxide (ZMO), fabricated by calcining a Mn(Ⅱ) oxalate-impregnated metal-organic framework. The doping process was conducted in combination with the photocatalytic water oxidation reaction which was catalyzed by ZMO in neutral phosphate-buffered aqueous solution containing[Ru(bpy)₃]²⁺-Na₂S₂O₈ and calcium(Ⅱ) triflate salt, exhibiting greatly enhanced water oxidation performance with optimized turnover frequency of 0.18 mmol_O2 mol_Mn^-1 s^-1. Different analytical techniques indicated that photodeposited calcium-phosphate (CaP) acted as a co-catalyst to promote the O₂evolution activity of ZMO. This system involved the use of manganese oxide and calcium ion, and the operation was conducted under ambient temperature and neutral conditions, thus, it efficiently mimicked the oxygen-evolving complex in photosystem Ⅱ.

Key words: Zinc manganese oxide, Brushite, Metal-organic frameworks, Water oxidation, Oxygen-evolving complex

江淼, 陈俊英, 李映伟. 锌锰氧化物原位负载磷酸氢钙以提高水氧化性能:一种放氧化合物的模型[J]. 催化学报, 2018, 39(6): 1017-1026.

Miao Jiang, Junying Chen, Yingwei Li. In situ doping brushite on zinc manganese oxide toward enhanced water oxidation performance: Mimicry of an oxygen-evolving complex[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2018, 39(6): 1017-1026.

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