光系统II杂化Z型水分解体系中产氢助催化剂上逆反应的抑制

doi:10.1016/S1872-2067(19)63311-5

催化学报 ›› 2019, Vol. 40 ›› Issue (4): 486-494.DOI: 10.1016/S1872-2067(19)63311-5

光系统II杂化Z型水分解体系中产氢助催化剂上逆反应的抑制

李真^a,b, 祁育^a, 王旺银^a, 李登^a,b, 李政^a,b, 肖亚男^b,c, 韩广业^c, 沈建仁^c,d, 李灿^a

a 中国科学院大连化学物理研究所, 催化基础国家重点实验室, 洁净能源国家实验室(筹), 能源材料化学协同创新中心, 辽宁大连 116023, 中国;
b 中国科学院大学, 北京 100049, 中国;
c 中国科学院植物研究所, 光生物学重点实验室, 光合作用研究中心, 北京 100093, 中国;
d 冈山大学, 自然科学与技术研究生院, 交叉科学研究所, 冈山700-8530, 日本

收稿日期:2018-11-21 修回日期:2019-01-07 出版日期:2019-04-18 发布日期:2019-03-14
通讯作者: 李灿
基金资助:
中国科学院战略性先导科技专项（XDB17000000）；中国科学院前沿科学重点研究计划（QYZDY-SSW-JSC023）；国家自然科学基金（21603224，31470339）；国家重点研发计划（2017YFA0503700）.

Blocking backward reaction on hydrogen evolution cocatalyst in a photosystem II hybrid Z-scheme water splitting system

Zhen Li^a,b, Yu Qi^a, Wangyin Wang^a, Deng Li^a,b, Zheng Li^a,b, Yanan Xiao^b,c, Guangye Han^c, Jian-Ren Shen^c,d, Can Li^a

a State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian National Laboratory for Clean Energy, Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials(iChEM), Dalian 116023, Liaoning, China;
b University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
c Photosynthesis Research Center, Key Laboratory of Photobiology, Institute of Botany, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100093, China;
d Research Institute for Interdisciplinary Science, Graduate School of Natural Science and Technology, Okayama University, Okayama 700-8530, Japan

Received:2018-11-21 Revised:2019-01-07 Online:2019-04-18 Published:2019-03-14
Supported by:
This work was supported by the Strategic Priority Research Program of Chinese Academy of Sciences (XDB17000000), the Key Research Program of Frontier Sciences, CAS (QYZDY-SSW-JSC023), the National Natural Science Foundation of China (21603224, 31470339), and the National Key R&D Program of China (2017YFA0503700).

摘要/Abstract

摘要：

光催化Z型水分解反应有望发展成为一种生产太阳氢能的有效方法.将具有优异水氧化性能的自然光系统Ⅱ与人工半导体产氢材料进行耦合，以构建生物-人工杂化光催化Z型水分解反应体系，对于深入理解自然光合作用原理和促进人工太阳能转化具有重要意义.由于Fe（CN）₆^3-可从光系统Ⅱ接受电子，因此氧化还原电对Fe（CN）₆^3-/4-成为研究光系统Ⅱ基杂化Z型水分解体系时常用的电子体递.然而，在该Z型水分解反应中，正向的产氢反应经常受到由Fe（CN）₆^3-引起的逆反应的阻碍，致使水分解过程中产氢产氧失衡，不能实现有效的全分解水反应.本文通过在光系统Ⅱ杂化Z型水分解体系中的人工光催化剂ZrO₂/TaON上沉积产氢助催化剂PtCrO_x，有效抑制了逆反应的发生，从而使体系实现了全分解水反应.
实验发现，在光催化剂ZrO₂/TaON上沉积金属Pt作为产氢助催化剂时，以Fe（CN）₆^4-为电子供体的光催化产氢半反应基本没有产氢活性，而当沉积氧化物PtCrO_x作为产氢助催化剂时，产氢半反应活性可提高至~35μmol h^-1.进一步研究发现，这种产氢活性的差异主要是由于两种不同助催化剂对于Fe（CN）₆^3-引起的氢气氧化逆反应的催化行为不同.金属Pt表面对于氢气具有吸附和活化作用，光催化反应中产生的氢气和Fe（CN）₆^3-在Pt-ZrO₂/TaON催化作用下发生快速的氧化还原逆反应；而由于PtCrO_x表面对氢气的吸附和活化作用较弱，上述氢气氧化的逆反应在PtCrO_x-ZrO₂/TaON存在时不发生.此外，在产氢过程中，光生电子虽然迁移到助催化剂PtCrO_x上，但PtCrO_x中高氧化态的Pt^Ⅱ和Pt^IV并未被还原，因此使PtCrO_x-ZrO₂/TaON具有稳定的光催化产氢反应活性.
基于PtCrO_x-ZrO₂/TaON在Fe（CN）₆^4-作为电子供体时有效的产氢半反应，我们以Fe（CN）₆^3-/4-作为电子递体，将光系统Ⅱ与PtCrO_x-ZrO₂/TaON耦合构建了生物-人工杂化Z型全分解水体系，通过调节Fe（CN）₆^3-/4-的初始浓度，最终实现了杂化体系的全分解水反应，产氢和产氧活性分别为~20μmol H₂ h^-1和~10μmol O₂ h^-1.这为理解和抑制以Fe（CN）₆^3-/4-作为电子递体的光系统Ⅱ-人工杂化Z型水分解体系中的逆反应提供了新的思路.

关键词: 水分解, 助催化剂, 逆反应, 氢气氧化, 光系统II

Abstract:

Photocatalytic Z-scheme water splitting is considered as a promising approach to produce solar hydrogen. However, the forward hydrogen production reaction is often impeded by backward reactions. In the present study, in a photosystem Ⅱ-integrated hybrid Z-scheme water splitting system, the backward hydrogen oxidation reaction was significantly suppressed by loading a PtCrO_x cocatalyst on a ZrO₂/TaON photocatalyst. Due to the weak chemisorption and activation of molecular hydrogen on PtCrO_x, where Pt is stabilized in the oxidized forms, Pt^Ⅱ and Pt^IV, hydrogen oxidation is inhibited. However, it is remarkably well-catalyzed by the metallic Pt cocatalyst, thereby rapidly consuming the produced hydrogen. This work describes an approach to inhibit the backward reaction in the photosystem Ⅱ-integrated hybrid Z-scheme water splitting system using Fe(CN)₆^3-/Fe(CN)₆^4- redox couple as an electron shuttle.

Key words: Water splitting, Cocatalyst, Backward reaction, Hydrogen oxidation, Photosystem II

李真, 祁育, 王旺银, 李登, 李政, 肖亚男, 韩广业, 沈建仁, 李灿. 光系统II杂化Z型水分解体系中产氢助催化剂上逆反应的抑制[J]. 催化学报, 2019, 40(4): 486-494.

Zhen Li, Yu Qi, Wangyin Wang, Deng Li, Zheng Li, Yanan Xiao, Guangye Han, Jian-Ren Shen, Can Li. Blocking backward reaction on hydrogen evolution cocatalyst in a photosystem II hybrid Z-scheme water splitting system[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2019, 40(4): 486-494.

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光系统II杂化Z型水分解体系中产氢助催化剂上逆反应的抑制

Blocking backward reaction on hydrogen evolution cocatalyst in a photosystem II hybrid Z-scheme water splitting system

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