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催化学报
Chinese Journal of Catalysis
2011, Vol. 32, No. 10
Online: 2011-09-30
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封面介绍：
黄汉民教授等报道了手性磷酸催化的芳香胺和硝基烯烃的不对称氮杂迈克尔加成反应, 手性磷酸催化剂表现出高的氮杂迈克尔加成反应活性和较好的立体选择性. 见本期第 1573~1576 页.
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目次
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第32卷第10期目次
2011, 32 (
10
): 0-0.
摘要
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1072
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综述
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光催化还原 CO
2
的研究现状和发展前景
吴聪萍, 周勇, 邹志刚
2011, 32 (
10
): 1565-1572. DOI:
10.3724/SP.J.1088.2011.10509
摘要
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5857
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7180
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综述了光催化还原 CO2 的研究进展, 并重点介绍了本课题组在光催化还原 CO2 为碳氢燃料方面的研究工作, 通过该途径可降低 CO2 在大气中的排放浓度, 还可将 CO2 转化为烷烃、醇或其它有机物质, 从而实现碳材料的再循环使用. 最后展望了该研究领域的前景.
研究快讯
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手性磷酸催化芳香胺与硝基烯烃的不对称加成反应
杨磊, 夏春谷, 黄汉民
2011, 32 (
10
): 1573-1576.
摘要
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2585
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808
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以轴手性联萘酚为原料, 合成了一系列手性磷酸催化剂, 并首次将其应用于催化芳香胺和硝基烯烃的不对称氮杂迈克尔加成反应中, 产物 β-硝基胺的产率和对映选择性分别达 65%~95% 和 16%~70%.
研究论文
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Synthesis of Graphene-CdSe Composite by a Simple Hydrothermal Method and Its Photocatalytic Degradation of Organic Dyes
OH Won-Chun, CHEN Mingliang, CHO Kwangyoun, KIM Cheolkyu, MENG Zeda, ZHU Lei
2011, 32 (
10
): 1577-1583. DOI:
10.1016/S1872-2067(10)60264-1
摘要
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3243
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(608KB) (
1933
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A graphene-CdSe composite was synthesized by a facile hydrothermal method, and characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy with energy dispersive X-ray analysis, transmission electron microscopy and UV-vis diffuse reflectance spectrophotometry. The graphene-CdSe composite efficiently catalyzed the photodegradation of methylene blue (MB), methyl orange (MO) and rhodamine B (Rh.B) in aqueous solution under UV or visible light irradiation. The graphene-CdSe composite exhibited a higher photocatalytic activity for the MB solution.
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丁二酸酐修饰对漆酶稳定性和除酚效率的影响
熊亚红, 高敬忠, 郑坚鹏, 邓乃康
2011, 32 (
10
): 1584-1591. DOI:
10.1016/S1872-2067(10)60262-8
摘要
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3030
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(371KB) (
969
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采用 (NH4)2SO4 分步沉淀法对诺维信中国公司生产的漆酶制剂 DeniLite IIS 进行了纯化, 并用丁二酸酐 (SA) 对纯化酶进行了化学修饰, 运用三硝基苯磺酸法、紫外光谱法及荧光光谱法对修饰效果进行了初步表征, 比较了天然酶和修饰酶的 pH 稳定性、热稳定性及除酚效率. 结果表明, 修饰酶的平均氨基修饰度为 85%, 其紫外吸收峰和荧光发射峰均出现蓝移, 而且紫外吸收减小、荧光强度增加. 尽管采用 SA 化学修饰未能改变漆酶的最适反应温度, 但使其最适反应 pH 值由 4.5 提高到 5.5, 并且使酶活提高 60%. 与天然酶相比, 修饰酶的 pH 稳定性和热稳定性更高, 催化效率 (kcat) 和酶与底物的亲和力 (kcat/Km) 分别提高了 53% 和 122%, 对邻、间和对苯二酚的除酚效率分别提高了 48%, 57% 和 18%. 这预示着这些修饰漆酶可望应用于工业生产和酚类污染废水的治理.
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K
2
SiO
3
/C 颗粒催化大豆油酯交换制备生物柴油
王建勋, 陈洸艟, 陈锦章
2011, 32 (
10
): 1592-1596. DOI:
10.1016/S1872-2067(10)60265-3
摘要
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3692
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926
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采用浸渍法将钾水玻璃负载于碳颗粒 (粒径 1~3.5 mm) 上, 经 120 °C 烘干后制得 K2SiO3/C 催化剂. 以 X 射线衍射、扫瞄电镜-能量色散 X 射线与 Hammett 指示剂等方法对样品进行了表征. 以 K2SiO3/C 为催化剂, 大豆油为原料, 进行酯交换反应制备生物柴油, 考察了催化剂用量、醇/油摩尔比、反应时间 (微波与传统加热) 等因素对大豆油酯交换率的影响. 当醇/油摩尔比 30:1, 催化剂用量 24 wt% 时, 传统加热反应于 2.5 h 达到 96.5% 酯交换率, 而相同条件下微波加热反应于 1.5 h 达到 96.7% 酯交换率.
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Catalytic Activity of Dual Metal Cyanide Complex in Multi-component Coupling Reactions
Anaswara RAVINDRAN, Rajendra SRIVASTAVA
2011, 32 (
10
): 1597-1603. DOI:
10.1016/S1872-2067(10)60266-5
摘要
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2340
) [
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(879KB) (
1490
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Several dual metal cyanide catalysts were prepared from potassium ferrocyanide, metal chloride (where metal = Zn
2+
, Mn
2+
, Ni
2+
, Co
2+
and Fe
2+
), t-butanol (complexing agent) and PEG-4000 (co-complexing agent). The catalysts were characterized by elemental analysis (CHN and X-ray fluorescence), X-ray diffraction, N
2
adsorption-desorption, scanning electron microscopy, Fourier-transform infrared spectroscopy, and UV-Visible spectroscopy. The dual metal cyanide catalysts were used in several acid catalyzed multi-component coupling reactions for the synthesis of pharmaceutically important organic derivatives. In all these reactions, the Fe-Fe containing dual metal cyanide catalyst was the best catalyst. The catalysts can be recycled without loss in catalytic activity. The advantage of this method is the use of mild, efficient and reusable catalysts for various reactions, which makes them candidates for commercial use.
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Effects of Selected Promoters on Ni/γ-Al
2
O
3
Catalyst Performance in Methane Dry Reforming
Ahmed S. A. AL-FATESH, Anis H. FAKEEHA, Ahmed E. ABASAEED
2011, 32 (
10
): 1604-1609. DOI:
10.1016/S1872-2067(10)60267-7
摘要
(
2683
) [
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(831KB) (
1337
)
The Ni catalysts supported on γ-Al
2
O
3
were synthesized by an impregnation method. Their catalytic performance in methane dry reforming was investigated. The reforming reactions were carried out in a microreactor using a CO
2
:CH
4
feed ratio of 1:1, a F/W = 2640 ml/(h·g), reaction temperatures between 500–850 °C, and at atmospheric pressure. The influence of Ca, Ce, and Zr promoters on catalyst stability, coke deposition, and the H
2
/CO ratio were also studied. Effluents were analyzed using an online gas chromatograph equipped with a thermal conductivity detector. The spent and fresh catalysts were characterized by scanning electron microscopy and thermogravimetric analysis. It was found that 3%Ni/γ-Al
2
O
3
promoted with 0.15% Ce and 0.05% Ca gave the best performance and resulted in less coke formation. The highest CH
4
and CO
2
conversion activities were found to be 94.1% and 98.3% at 850 °C, respectively. Stability tests were carried out for 130 h and this provided a H
2
yield of 91%. Moreover, the amount of formed carbon was negligible and did not increase to more than 1.5 wt%.
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钠灯下α-蒎烯光敏氧化反应中区域选择性的催化调控
游奎一, 尹笃林, 毛丽秋, 刘平乐, 罗和安
2011, 32 (
10
): 1610-1616. DOI:
10.1016/S1872-2067(10)60271-9
摘要
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2791
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(358KB) (
836
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发展了一种简单有效的 α-蒎烯光敏催化氧化方法, 该方法以高压钠灯为绿色光源, 内循环氧气作为氧化剂和搅拌气, 自制水浴式光化学反应器. 考察了催化剂种类和反应条件对 α-蒎烯转化率和产物选择性的影响. 结果表明, α-蒎烯可通过催化一步生成单萜醇、醛和酮, 且通过催化剂的酸碱协同作用可调节产物的区域选择性. 当以 N,N-二甲基甲酰胺为溶剂时, α-蒎烯的转化率可达 98%, 主产物马鞭草烯酮和马鞭草烯醇的总选择性达到了 84%. 此外, 还探讨了 N,N-二甲基甲酰胺酸碱协同催化的作用机理, 并利用密度泛函计算结果对 α-蒎烯分子中化学反应活性和产物选择性之间的对应关系进行了合理的解释.
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新型 P, N-配体的合成及其在钯催化碳-氮键偶联反应中的应用
戴耀, 刘鹤松, 冯秀娟, 包明
2011, 32 (
10
): 1617-1623. DOI:
10.3724/SP.J.1088.2011.10617
摘要
(
3007
) [
Full Text(HTML)
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(441KB) (
1660
)
以三苯基膦为母体骨架, 设计合成了在苯环上连有环状仲胺取代基的五种新型 P, N-配体 (L1~L5), 利用核磁共振谱 (
1
H,
13
C,
31
P)、红外光谱、高分辨质谱和 X 射线单晶衍射等对配体进行了表征, 并将它们应用于 Pd 催化的 C–N 键偶联反应中. 结果表明, 三 (2-吗啉基苯基) 膦 (L5) 与三 (二亚苄基丙酮) 二钯 (Pd
2
(dba)
3
) 组成的体系可有效催化芳基溴代物与仲胺的偶联反应, 当以 Pd
2
(dba)
3
(1 mol%) 为催化剂前体、L5 (6 mol%) 为配体、叔丁醇钠 (1.4 mmol) 为碱、甲苯为溶剂时, 溴代芳烃与仲胺的偶联反应在 100
o
C 下可顺利进行, 最高分离收率达到 95%.
Select
Cd
2
Ge
2
O
6
纳米棒的水热法合成及其液相光催化性能
陈建琴, 黄建辉
2011, 32 (
10
): 1624-1630. DOI:
10.3724/SP.J.1088.2011.10602
摘要
(
2260
) [
Full Text(HTML)
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(744KB) (
815
)
以十六烷基三甲基溴化铵、醋酸镉和二氧化锗为前驱物, 在优化的水热条件下制备了 Cd2Ge2O6 纳米棒. 采用 X 射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜和紫外-可见漫反射光谱等手段对样品进行了表征, 并以甲基橙和水杨酸为模拟污染物, 考察了催化剂的液相光催化性能. 结果表明, 在弱碱性水热条件下可制得 Cd2Ge2O6 纳米棒, 其液相光催化活性高于商用 TiO2. 在以 Cd2Ge2O6 为催化剂的光催化反应体系中, 能生成大量的羟基自由基.
Select
柠檬酸辅助水热法制备可见光高效去除甲基橙的 Bi
2
WO
6
纳米片
陈渊, 刘国聪, 李志友, 黄苏萍, 周科朝
2011, 32 (
10
): 1631-1638. DOI:
10.3724/SP.J.1088.2011.10531
摘要
(
2984
) [
Full Text(HTML)
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)
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(579KB) (
1365
)
以 Bi(NO
3
)
3
•5H
2
O 和 Na
2
WO
3
•2H
2
O 为原料, 以柠檬酸为络合剂, 采用辅助水热法制备了 Bi
2
WO
6
纳米片, 运用 X 射线衍射、扫描电镜、场发射高分辨透射电镜、拉曼光谱、红外光谱和紫外-可见漫反射光谱等手段对样品进行了表征, 并考察了该催化剂光催化去除甲基橙反应性能. 结果表明, 通过调节体系的 pH 值可制得结晶度良好的正交晶系钨铋矿型结构的 Bi
2
WO
6
纳米片状晶体. 柠檬酸的添加使得制备的 Bi
2
WO
6
颗粒的拉曼光谱特征峰发生蓝移, 紫外-可见光吸收边发生红移, 其能带隙减小至 2.55 eV. 光催化反应结果表明, 催化剂制备时体系 pH 值是影响其可见光催化活性的主要因素, pH = 7.0 时制备的 Bi
2
WO
6
纳米片光催化效率最高, 可见光照射 15 min, 浓度为 10 mg/L 甲基橙溶液的降解率可达到 100%, 且循环使用 5 次后, 其光催化活性并没有明显降低, 表明 Bi
2
WO
6
是一种稳定有效的可见光催化剂.
Select
非水相中微生物脂肪酶催化转酯化拆分 (R,S)-α-苯乙醇
秦丽娜, 喻晓蔚, 徐岩
2011, 32 (
10
): 1639-1644. DOI:
10.3724/SP.J.1088.2011.10601
摘要
(
2534
) [
Full Text(HTML)
] (
)
PDF
(795KB) (
968
)
研究了非水有机溶剂体系中脂肪酶不对称转酯化拆分 (R,S)-α-苯乙醇反应, 比较了 15 种不同微生物来源的脂肪酶, 从中优选出催化活性及对映选择性较高的脂肪酶 Lipase PS, 系统考察了影响该酶催化不对称转酯化反应的关键因素, 获得了优化的催化拆分工艺条件. 结果表明, 脂肪酶 Lipase PS 在非水反应体系中, 以正己烷为反应介质, 初始水活度为 0.75, 底物苯乙醇和乙酸乙烯酯浓度分别为 0.3 和 0.6 mol/L, 加酶量 5 mg/ml, 35 °C, 200 r/min, 反应 14 h 后, 底物 (R,S)-α-苯乙醇的转化率达 44.7%, 产物 (R)-乙酸苯乙酯的光学纯度达 98.6%. 水活度可影响酶对底物的转化率和对映选择性.
Select
Ni-Co-W-B 非晶态催化剂的制备及其加氢脱氧性能
王威燕, 杨运泉, 罗和安, 彭会左 张小哲, 胡韬
2011, 32 (
10
): 1645-1650. DOI:
10.3724/SP.J.1088.2011.10639
摘要
(
2749
) [
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] (
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(843KB) (
853
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采用化学还原法制备了不同 Ni/Co 原子比的 Ni-Co-W-B 非晶态催化剂, 以苯酚为探针, 研究了其加氢脱氧性能. 结果表明, 新鲜的 Ni-Co-W-B 催化剂具有非晶态结构, 其中 Ni0 和 B0 之间存在电子转移, 且随着 Co 含量的增加, 催化剂的热稳定性逐渐提高, 表面 Ni0 含量减少. 该催化剂上苯酚加氢脱氧反应按照先加氢再脱氧的方式进行, 没有生成苯. 当原料中 Ni:Co 原子比为 2:1 时, Ni-Co-W-B 非晶态催化剂表现出最高的加氢脱氧催化活性, 在 275 oC, 氢气压力 4.0 MPa 条件下反应 2 h, 苯酚转化率达 99.4%, 脱氧率可达 86.0%. 催化剂的加氢脱氧活性取决于其表面 Ni0 含量、Brönsted 酸性和比表面积.
Select
一维 CdS/TiO
2
纳米材料的制备及其光催化性能
朱宝林, 赵伟玲, 曾晨婕, 陈洁, 韩骐伟, 黄唯平
2011, 32 (
10
): 1651-1655. DOI:
10.3724/SP.J.1088.2011.10605
摘要
(
2553
) [
Full Text(HTML)
] (
)
PDF
(596KB) (
1202
)
采用含有氯化镉和硫脲的钛溶胶对钛酸纳米管载体进行修饰, 再经焙烧制得不同 CdS 含量的一维 CdS/TiO2 纳米材料. 运用 X 射线衍射、透射电子显微镜、N2 吸附-脱附、紫外-可见光谱和 X 射线光电子能谱等手段表征了材料的结构和性质, 并考察了 CdS/TiO2 样品在紫外光及模拟日光条件下光催化降解甲基橙溶液的活性. 结果表明, 经高温焙烧后, 钛酸纳米管晶型发生变化, 生成一维 TiO2 晶片, 经 CdS 修饰后, 其光催化性能明显提高, 其中 400 ºC 焙烧所得的 3% CdS/TiO2 光催化性能最好.
Select
以阳离子聚合物为介孔模板合成多级孔 TS-1
王晓星, 李钢, 刘丽萍, 刘海鸥
2011, 32 (
10
): 1656-1661. DOI:
10.3724/SP.J.1088.2011.10653
摘要
(
2608
) [
Full Text(HTML)
] (
)
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(858KB) (
1357
)
分别以阳离子聚季铵盐-7 和聚季铵盐-6 为介孔模板, 通过水热法合成了多级孔 TS-1 沸石, 采用 X 射线衍射、紫外可见光谱、扫描电镜、透射电镜及 N2 吸附-脱附等手段对所得样品进行了表征, 并考察了其催化苯并噻吩及噻吩氧化反应性能. 结果表明, 聚季铵盐-7 的加入对多级孔 TS-1 的晶化、钛物种的配位状态及晶粒形貌的影响不大; 而随着聚季铵盐-6 用量的增加, 多级孔 TS-1 的晶貌逐渐由立方状转变为长方状晶粒. 两种聚合物合成的多级孔 TS-1 都具有明显的介孔孔道, 而且具有明显高于 TS-1 的催化苯并噻吩氧化反应和相似的噻吩氧化反应性能.
