催化学报

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第33卷第5期目次

2012, 33 (5): 0-0.

摘要 ( 1278 )

PDF(1422KB) ( 715 )

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二氧化碳作为羧化试剂用于羧酸及其衍生物的合成

张文珍, 吕小兵

2012, 33 (5): 745-756. DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60390-2

摘要 ( 3516 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(760KB) ( 1416 )

二氧化碳是储量丰富、廉价易得且可再生的 C1 资源, 将其催化转化成高附加值精细化学品的研究已经引起了人们的广泛关注. 目前, 虽然二氧化碳用作初始原料的反应已经工业化的很少, 但过去几十年中仍有二十多个具有实际应用前景的二氧化碳参与的新反应被发现, 其中以二氧化碳作为羧化试剂合成各种羧酸及其衍生物的反应为突出代表. 本文综述了过渡金属催化合成羧酸及其衍生物的二氧化碳与多种碳亲核试剂、碳氢键以及碳碳多重键化合物的反应, 并总结了无过渡金属参与或有机小分子催化条件下将二氧化碳转化成羧酸及其衍生物的反应.

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负载型 Heck 反应催化剂的研究进展

刘鸿飞, 贾志刚, 季生福

2012, 33 (5): 757-767. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.20145

摘要 ( 3041 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(1053KB) ( 1459 )

Heck 反应是一类重要的 C–C 偶联反应, 传统的均相 Heck 反应催化剂存在分离和回收困难等问题; 近年来负载型 Heck 反应催化剂的研究引起了人们的广泛关注. 本文综述了钯基和非钯基负载型 Heck 反应催化剂的研究进展, 评述了不同载体上催化活性组分对 Heck 反应的特点, 并展望了其发展趋势.

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振荡天平结合微反研究程序升温条件下 SAPO-34 催化的甲醇转化

袁翠峪, 魏迎旭, 许磊, 李金哲, 徐舒涛, 周游, 陈景润, 王全义, 刘中民

2012, 33 (5): 768-770. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.20406

摘要 ( 2243 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(423KB) ( 695 )

利用结合振荡天平的固定床微反装置, 对甲醇转化的气相产物和催化剂相的有机物种沉积进行实时在线监测, 由此建立程序升温过程中多相催化甲醇转化完整的碳资源走向图谱.

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Bi-MCM-41 催化对氯甲苯选择氧化

赵俊理, 钱广, 李凤云, 朱杰, 季生福, 李蕾

2012, 33 (5): 771-776. DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60367-7

摘要 ( 2387 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(524KB) ( 975 )

合成了一系列 Bi 掺杂的 MCM-41 介孔分子筛, 运用电感耦合等离子体原子光谱, X 射线衍射, N2 吸附脱附, 透射电镜和紫外可见光谱对其进行了表征, 并将其用于以 H2O2 为氧化剂, 乙腈为溶剂的对氯甲苯选择氧化反应中. 结果表明, Bi-MCM-41 即便在底物量较大时也表现出较高的催化活性. 浓缩反应液的检测结果表明, Bi 在反应过程中无明显流失, 同时该催化剂具有良好的循环使用性能.

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石墨烯-二氧化钛复合催化剂对光催化性能的提高

赵慧敏, 苏芳, 范新飞, 于洪涛, 吴丹, 全燮

2012, 33 (5): 777-782. DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60374-4

摘要 ( 3862 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(518KB) ( 1373 )

以石墨烯氧化物和钛酸四丁酯为原料, 通过水热法、无氧煅烧转晶合成了 graphene-TiO2 复合催化剂, 并采用透射电镜、X 射线衍射、拉曼光谱和 X 射线光电子能谱等手段对其进行了表征. 结果表明, TiO2 全部为锐钛矿晶型, 呈纳米颗粒状附着在薄膜状的 graphene 表面. 以亚甲基蓝为目标物, 评价了 graphene-TiO2 催化剂的光催化性能. 结果表明, graphene-TiO2 的光催化降解能力明显优于相同方法制备的纳米 TiO2 颗粒, 且具有较好的稳定性, 空穴在降解过程中起主要作用, 碱性溶液更有利于催化剂对 MB 的降解.

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低温等离子体协助 B₂O₃/γ-Al₂O₃ 选择催化还原 NO

于琴琴, 刘彤, 王卉, 肖丽萍, 陈敏, 蒋晓原, 郑小明

2012, 33 (5): 783-789. DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60362-8

摘要 ( 2757 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(492KB) ( 1875 )

研究了低温等离子体协助催化条件下甲烷选择性催化还原 NO 反应 (SCR). 反应气体经等离子体活化后, 生成 NO₂, HCHO, CH₃NO 和 CH₃NO₂ 等活性更高的中间产物. 程序升温表面反应表明, 这些中间产物可在等离子体后置催化装置上进一步反应, 从而使 NOx 还原为 N2. 在考察的一系列催化剂 (包括 γ-Al₂O₃, Ag/γ-Al₂O₃, B₂O₃/γ-Al₂O₃, Ga₂O₃/γ-Al₂O₃, In₂O₃/γ-Al₂O₃ 等) 中, B₂O₃/γ-Al₂O₃ 表现出最好的催化活性. 当反应温度为 300 ^oC 时, NOx 转化率达到最高. 与γ-Al₂O₃ 催化剂相比, 在 10 wt% B₂O₃/γ-Al₂O₃ 催化剂上, 300 ^oC 时, NOx 转化为 N₂ 的转化率从 33.4% 提高至 51.0%. 催化剂的酸性对于经等离子体活化后的反应气体在催化剂上的 SCR 反应起到重要作用. 同时, 催化剂上吸附态 NOx 对于 NOx 的转化也起到一定作用.

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Ni₂P/SiO₂ 和 Ni/SiO₂ 催化剂甘油氢解反应性能比较: 催化剂活性及产物选择性影响因素的探讨

黄金花, 陈吉祥

2012, 33 (5): 790-796. DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60375-6

摘要 ( 2900 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(462KB) ( 982 )

采用浸渍法及程序升温还原法制备了 Ni2P/SiO2 和 Ni/SiO2 催化剂, 利用 N2 吸附-脱附、X 射线衍射、X 射线荧光、CO 化学吸附、氢气程序升温脱附及氨气程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征并用于甘油氢解反应. 结果表明, Ni2P/SiO2 和 Ni/SiO2 具有相近的表面 Ni 密度, 但前者表面酸中心和表面氢物种 (包括吸附氢和溢流氢) 密度明显更高, 且在甘油氢解反应中的活性也更高, 这与其酸性中心与金属中心之间的协同作用有关. Ni2P/SiO2 催化剂上主要产物为 1,2-丙二醇及 1-丙醇, 而 Ni/SiO2 催化剂上主要产物为 1,2-丙二醇、乙二醇和乙醇. 提高反应温度和 H2 压力不能促进 Ni2P/SiO2 上乙醇和乙二醇的生成, 但促进了 1,2-丙二醇进一步氢解转化为 1-丙醇. 由此可见, Ni2P/SiO2 具有较强的 C–O 键断裂活性及较弱的 C–C 键断裂活性, 这可能分别与其较多酸性中心和电子及几何结构性质密切相关.

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Effect of Partial Substitution of Ni by Cu in LaNiO₃ Perovskite Catalyst for Dry Methane Reforming

G. R. MORADI*, F. KHOSRAVIAN, M. RAHMANZADEH

2012, 33 (5): 797-801. DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60378-1

摘要 ( 2517 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(361KB) ( 1207 )

A series of ternary perovskite type oxides LaNi_1-xCu_xO₃ (x = 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, and 1.0) were synthesized via the sol-gel method in propionic acid. Partial substitution of Ni by Cu showed higher activities and selectivities towards syngas products. LaNi_0.8Cu_0.2O₃was the most active toward the CH₄ and CO₂ conversions, and was selective for syngas products. Temperature-programmed reduction results showed that the addition of Cu facilitates the reduction of Ni³⁺ to Ni⁰, which is the main reason for the higher performance of this catalyst.

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硫化亚铜/四针状氧化锌晶须纳米复合材料的制备及其光催化性能

吴德智, 范希梅, 代佳, 刘花蓉, 刘红, 张冯章

2012, 33 (5): 802-807. DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60380-X

摘要 ( 3187 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(555KB) ( 929 )

在聚乙烯吡咯烷酮的辅助下, 采用多元醇法制备了不同铜/锌摩尔比的硫化亚铜/四针状氧化锌晶须纳米复合材料, 并利用 X 射线衍射、场发射扫描电镜、X 射线光电子能谱和紫外-可见漫反射光谱对样品进行了表征. 结果表明, 在紫外光照射下, 样品对甲基橙的光降解效率优于纯 ZnO 晶须. 在铜/锌摩尔比低于 4% 时, 样品的光催化性能随着铜/锌摩尔比增加而增加, 但随着铜/锌摩尔比的继续增加, 样品的光催化性能下降. 此外, 还采用周期实验来评价催化剂的稳定性. 结果表明, 该催化剂具有优异的光催化稳定性.

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Li 助剂对 Co/AC 催化剂上 CO 加氢制直链混合伯醇反应性能的影响

裴彦鹏, 丁云杰, 臧娟, 宋宪根, 董文达, 朱何俊, 王涛, 陈维苗

2012, 33 (5): 808-812. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.10917

摘要 ( 2234 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(617KB) ( 990 )

采用 CO 加氢反应、X 射线衍射、程序升温还原和 CO 程序升温脱附等技术研究了 Li 助剂对活性炭负载的 Co 催化剂 (Co/AC) 上 CO 加氢反应性能的影响. 结果表明, Li 的添加抑制了气态烃的生成, 提高了 C₅₊ 和直链混合伯醇的选择性, 但催化剂活性下降. 这可能源于 Li 的加入抑制了 Co²⁺ 物种的还原, 降低了反应速控步骤—?强吸附 CO 的解离能力. 另外, Li 也促进了 Co₂C 物种的生成, 使得产物中混合醇的比例增加.

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V₂O₅/CeO₂ 催化剂上甲醇氧化一步法合成二甲氧基甲烷

郭荷芹, 李德宝, 陈从标, 范志宏, 孙予罕

2012, 33 (5): 813-818. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11015

摘要 ( 2618 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(575KB) ( 755 )

采用溶胶-凝胶法制备了 V₂O₅/CeO₂ 催化剂, 并用于甲醇氧化一步法合成二甲氧基甲烷 (DMM) 反应中. 考察了 V₂O₅含量对钒氧化物的存在状态、催化剂表面酸性、氧化-还原性及其催化甲醇氧化反应性能的影响. 结果表明, V₂O₅含量为 15% 时钒氧化物呈单层分散, 小于 15% 时以孤立或聚合态存在, 大于 20% 时出现 V₂O₅ 晶体, 达到 30% 时出现 CeVO₄. 当 V₂O₅含量为 15% 时, 较高的钒氧化物分散度使催化剂具有较强的氧化还原能力和较多的酸性中心, 从而使催化剂具有较高的活性和 DMM 选择性.

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具有低 SO₂ 氧化活性的 Pt/Zr_xTi_1-xO₂ 柴油车氧化催化剂的制备及性能

杨铮铮, 陈永东, 赵明, 周菊发, 龚茂初, 陈耀强

2012, 33 (5): 819-826. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11108

摘要 ( 2729 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(605KB) ( 805 )

采用共沉淀法制备了一系列 Zr_xTi_1-xO₂ (x = 0.0, 0.1, 0.5, 0.9, 1.0) 复合氧化物, 并以此为载体, 用等孔体积浸渍 H₂PtCl₆ 制得 Pt/Zr_xTi_1-xO₂ 柴油车氧化催化剂. 运用 N2 吸附-脱附, X 射线多晶粉末衍射, X 射线光电子能谱, H2 程序升温还原和 NH3 程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, 在系列催化剂样品中, Zr_0.1Ti_0.9O₂ 复合氧化物主要以锐钛矿形式存在, 具有较好的织构性能, 样品的比表面积达 94 m²/g, 孔体积为 0.33 cm³/g. 相应地, Pt/Zr_0.1Ti_0.9O₂ 催化剂表现出优异的催化氧化性能, HC 和 CO 的起燃温度 (T₅₀) 分别为 185 和 174 ^oC, 完全转化温度 (T₉₀) 分别为 197 和 201 ^oC; 且具有较低的 SO₂ 氧化活性, 350 ^oC 时 SO₂ 仅转化 25.5%.

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SO₄^2–/SnO₂/SBA-15 固体酸催化剂的制备及其在环酮缩合反应中的应用

杨志旺, 洪伟, 王佳, 陈丽娜, 贾娜, 赵磊, 马恒昌, 雷自强

2012, 33 (5): 827-832. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11104

摘要 ( 2426 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(1003KB) ( 1150 )

采用等体积浸渍法制备了不同负载量的固体酸催化剂 SO₄^2–/SnO₂/SBA-15, 利用 X 射线粉末衍射、N2 吸附-脱附和透射电镜等手段对样品进行了表征, 并考察了催化剂对 4-叔丁基环己酮与乙二醇缩合反应的催化性能. 结果表明, SO₄^2–/SnO₂催化剂负载于 SBA-15 后其催化性能明显改善. 研究了 SO₄^2–/20%SnO₂/SBA-15 催化剂上部分酮类化合物与乙二醇及 1,2-丙二醇的缩合反应, 并考察了反应时间和催化剂用量等因素对反应性能的影响. 在适宜的温和条件下, 一些环酮类底物如环己酮、4-甲基环己酮和 4-叔丁基环己酮等均可反应得到相应的缩醛化产物, 且催化剂至少可循环使用 4 次.

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Au/MOF 催化剂的制备、表征及其催化三组分偶联反应

刘丽丽, 张鑫, 高金森, 徐春明

2012, 33 (5): 833-841. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11112

摘要 ( 2975 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(992KB) ( 1833 )

采用后合成共价修饰法和一锅法分别制备了催化剂 IRMOF-3-SI-Au(PS) 和 IRMOF-3-SI-Au(OP), 运用 X 射线衍射、红外光谱、热重-差热分析、透射电镜以及程序升温还原对催化剂进行了表征, 探索了这两种催化剂在醛、炔和胺三组分偶联反应中的催化性能, 并推测了可能的反应机理. 结果表明, 两种催化剂对醛、炔和胺三组分偶联反应均具有较高的催化活性, 产物炔丙基胺类选择性为 100%, 且可循环使用; 结晶度较低的 IRMOF-3-SI-Au(PS) 的活性高于结晶度较高的 IRMOF-3-SI-Au(OP); 催化剂对芳香醛和脂肪醛以及环状胺均具有较高的催化活性, 且对带有吸电子基团的芳香醛的活性高于带有供电子基团的.

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低温水煤气变换催化剂 Cu/ZrO₂ 的制备、表征与性能

阮春晓, 陈崇启, 张燕杰, 林性贻, 詹瑛瑛, 郑起

2012, 33 (5): 842-849. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11117

摘要 ( 2319 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(806KB) ( 899 )

以水热法制得的纯单斜相 ZrO₂ 为载体, 采用沉积沉淀法制备了一系列具有良好水煤气变换反应活性的 Cu/ZrO₂ 催化剂. 并通过 X 射线粉末衍射、N2 物理吸附、H₂ 程序升温还原、X 射线荧光元素分析、高分辨透射电镜和扫描电镜等手段考察了制备参数对 Cu/ZrO₂ 催化剂结构的影响, 探讨了其结构与性能的关系. 结果表明, CuO 负载量、沉淀温度、沉淀剂种类和焙烧温度均在一定程度上影响了催化剂活性组分的晶粒大小、分散状态、织构性质及载体与活性组分间的相互作用, 从而影响催化剂活性. 催化剂制备的适宜条件为: CuO 负载量 25%, 沉淀温度 65 ^oC, KOH 为沉淀剂, 在 H₂ 气氛 300 ^oC 焙烧 2 h.

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CdS/TiO₂ 纳米管可见光催化剂的制备、表征及光催化活性

周强, 苑宝玲, 许东兴, 付明来

2012, 33 (5): 850-856. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11214

摘要 ( 2828 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(1321KB) ( 1314 )

以纳米颗粒 TiO₂ (P25) 为原料, 采用水热合成法制备了具有锐钛矿晶型的 TiO₂ 纳米管 (TNTs), 考察了水热反应温度和焙烧温度对 TNTs 形貌和结构的影响. 以具有双官能团结构的有机分子 2-巯基丙酸为偶联剂, 采用原位合成和在线组装的方法将 CdS 量子点 (QDs) 负载于 TNTs 上, 制得了 CdS/TNTs 可见光催化剂, 研究了 2-巯基丙酸浓度对 CdS 负载量和 CdS/TNTs 光催化活性的影响. 结果表明, 在水热温度为 150 ^oC, 焙烧温度为 400 ^oC 的条件下, 可制得管径为 8~10 nm, 管壁为 2~3 nm, 管长为数百纳米的锐钛矿型 TNTs. 经 CdS QDs 修饰后, TNTs 的吸收阈值拓展至 580 nm, 在模拟可见光照射下, CdS/TNTs 表现出优异的光催化降解罗丹明 B 性能.

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交联酶聚集体与仿生硅化技术结合制备固定化脂肪酶

姜艳军, 王旗, 王温琴, 周丽亚, 高静

2012, 33 (5): 857-862. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11055

摘要 ( 2584 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(448KB) ( 1051 )

将交联酶聚集体 (CLEAs) 与仿生硅化技术相结合, 制备了交联脂肪酶 Candida sp. 99-125 杂化生物催化剂. 以京尼平为交联剂, 在最佳条件下制得的脂肪酶 CLEAs 的酶活达 771 U/g, 回收率达 75%; 保护剂聚乙烯亚胺 (PEI) 与 Candida sp. 99-125 脂肪酶共沉淀制备 P/CLEAs, 其酶活达 897 U/g, 回收率约 88%; 利用 PEI 的诱导作用, 在 P/CLEAs 表面形成氧化硅涂层, 制得的脂肪酶 CLEAs (Coated-CLEAs) 显示出良好的稳定性, 特别是其抗蛋白酶水解能力、有机溶剂耐受能力、重复使用性能等方面明显提高.

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单相碳化铁的制备及其表面吸附性质

王瑞雪, 吴宝山, 李永旺

2012, 33 (5): 863-869. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11204

摘要 ( 2872 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(586KB) ( 1519 )

在不同 CO 分压下制备了 ε-Fe2C, χ''-Fe₅C₂ 和 θ-Fe₃C 等系列单相碳化铁, 经钝化处理后采用低温 N2 物理吸附、穆斯堡尔谱、激光拉曼光谱和程序升温脱附技术进行了详细的表征. 结果发现, 碳化气氛, 尤其是碳化温度对所得碳化铁结晶度有所影响. 碳化铁表面的积碳程度随碳化气氛中 CO 分压的升高而增高, 而随碳化温度的升高呈抛物线形式增高; 不同碳化条件下生成的碳化铁晶型和表面积碳的差异导致其织构性质及其吸附 CO 的能力不同, 低温 (200 ^oC) 碳化生成的 Fe₂C 表面解离吸附 CO 的能力显著强于其他碳化铁; 低碳气氛中生成的 Fe₃C 上 CO 的解离脱附量最大; 其他条件下生成的碳化铁因表面吸附活性位的破坏和大量沉积碳的生成使得解离吸附 CO 的能力较弱.

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超细 Fe-V-O 催化剂上甲苯液相氧化制苯甲醛

张贵泉, 张昕, 祁敏, 林涛, 龚婷

2012, 33 (5): 870-877. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11010

摘要 ( 2252 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(672KB) ( 753 )

分别采用共沉淀法, 凝胶自燃烧法和水热法制备了 Fe-V-O 复合氧化物催化剂用于催化过氧化氢液相氧化甲苯制苯甲醛反应中, 并采用 N2 等温吸附-脱附法, 粉末 X 射线衍射, 红外光谱, 扫描电子显微镜, 能量弥散 X 射线光谱和 H2 程序升温还原等方法对催化剂性质进行了表征. 结果表明, 制备方法显著影响催化剂的结构, 比表面积, 形貌, 表面元素组成和还原性. Fe-V-O 催化剂颗粒的超细化调变了其比表面积和还原性, 从而改善了催化剂上甲苯液相氧化制苯甲醛反应性能. 其中水热法制备的超细 Fe-V-O 催化剂具有最高的苯甲醛收率和较好的重复使用性能. 这主要归因于该催化剂颗粒尺寸小, 比表面积大, 以及表面较多的活性钒氧物种和适宜的还原性.

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硅胶负载的亚胺环钯催化剂的制备、表征及催化性能

杨新丽, 张成军, 戴维林, 刘建平, 韦梅生

2012, 33 (5): 878-884. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11139

摘要 ( 2438 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(518KB) ( 932 )

利用 SiO2 表面硅羟基与有机硅烷作用制得氨基化 SiO2, 再与邻甲氧基苯甲醛反应, 可得到键合在 SiO2 微粒表面的席夫碱配体, 该配体与 Li2PdCl4 甲醇溶液反应得到 SiO2 负载的亚胺环钯催化剂. 采用傅里叶变换红外光谱、X 射线固体粉末衍射和 X 射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征, 并用于催化碘代苯 (PhI) 与丙烯酰胺 (AM) 反应生成反式-肉桂酰胺的反应中, 考察了溶剂、温度、原料比、缚酸剂及其用量、催化剂用量和反应时间对催化性能的影响, 从而得到适宜的反应条件, 并探讨了反应机理.

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交联聚苯乙烯微球固载的双齿席夫碱型氧钒 (Ⅳ) 配合物催化分子氧氧化苯甲醇

代新, 高保娇, 雷海波

2012, 33 (5): 885-890. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11129

摘要 ( 2344 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(714KB) ( 870 )

利用水杨醛 (SA) 和氨甲基 (MA) 交联聚苯乙烯 (CPS) 微球反应, 制得键合有双齿席夫碱配体 SAAM 的交联聚苯乙烯 SAAM-CPS 微球, 再与硫酸氧钒发生螯合配位反应, 制备了固载有席夫碱型氧钒 (Ⅳ) 配合物催化剂, 采用红外光谱、扫描电镜及热失重等手段对催化剂进行了表征, 并用于催化分子氧氧化苯甲醇反应, 考察了催化剂用量、反应温度和溶剂对反应性能的影响. 结果表明, 通过 SAAM-CPS 微球表面配体与硫酸氧钒之间的螯合配位反应, 可成功制得固载化的席夫碱型氧钒 (Ⅳ) 配合物催化剂; 它在分子氧氧化苯甲醇的反应中表现出很高的催化活性与选择性. 在常压 O₂ 和 90 ^oC 的温和条件下, 可高效地将苯甲醇转化为单一产物苯甲醛. 另外, 溶剂极性越弱, 催化剂活性和苯甲醛收率越高, 且具有优良的循环使用性能.

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多壁碳纳米管固载金鸡纳生物碱季铵盐类手性相转移催化剂的制备及其催化烷基化反应性能

刘健, 刘, 石鑫, 杨启华

2012, 33 (5): 891-897. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11213

摘要 ( 2240 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(397KB) ( 580 )

制备了多壁碳纳米管 (MWCNTs) 固载的金鸡纳生物碱季铵盐类手性相转移催化剂 PTC-1/MWCNTs, 并用于催化 N-二苯亚甲基-甘氨酸叔丁酯的不对称烷基化反应中. 采用紫外-可见光谱系统研究了五种有机溶剂对 PTC-1 在 MWCNTs 上吸附和脱附的影响. 结果表明, 在甲苯中, MWCNTs 对 PTC-1 的吸附率最高 (53%), 而在三氯甲烷中 PTC-1 的脱附率最低 (仅为 0.75%). PTC-1/MWCNTs 催化剂在催化 N-二苯亚甲基-甘氨酸叔丁酯和不同卤代烃的不对称烷基化反应中, 所得产物的收率和对映体选择性都较高, 而且该催化剂可回收循环使用, 说明 PTC-1 经 MWCNTs 固载后, 仍能够有效地催化多种卤代烃的不对称烷基化反应.

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杂原子 Sn-β 分子筛的脱铝补位两步法制备、表征及其催化环己酮 Baeyer-Villiger 氧化性能

康自华, 刘海鸥, 张雄福

2012, 33 (5): 898-904. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11201

摘要 ( 2880 ) [Full Text(HTML)] ()

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采用酸处理 Al-β 脱铝以产生 T “空位”, 再高温焙烧插入 Sn, 即脱铝补位两步法制备了杂原子 Sn-β 分子筛. 考察了 β 沸石中 T “空位”数量、母体硅铝比和焙烧温度等因素对 Sn-β 分子筛形成与性能的影响, 并利用 X 射线衍射、红外光谱、紫外-可见光谱、扫描电镜、X 射线荧光光谱和电感耦合等离子体原子发射光谱等手段及环己酮 Baeyer-Villiger (B-V) 氧化反应, 对催化剂进行了表征和评价. 结果表明, 脱铝补位两步法可以制备 Sn-β 分子筛, 且 Sn 以四配位形式存在于分子筛骨架中, 在对环己酮 B-V 氧化反应中表现出较高的催化活性.

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